這篇發表于Nature的論文提出了一種全新的氟（F）基配位電解液體系，突破了傳統電解液依賴氧（O）或氮（N）配位的局限。
一、 研究背景與核心創新
傳統鋰電池電解液（如醚類、碳酸酯類）依靠 O-Li? 強配位溶解鋰鹽，但這種強相互作用導致 Li? 在電極界面脫溶劑化能壘高，嚴重制約了快充和低溫性能。
核心突破：通過合成單氟代烷烴（HFCs），設計具有特定空間位阻和劉易斯堿度的 F 基配體，利用弱 F-Li? 配位實現鋰鹽溶解，同時大幅降低脫溶劑化能壘。
二、 關鍵科學發現與設計原則
1. 分子設計原則
電子云密度：單氟代基團（-CH?F）的 F 原子電子云密度高于二氟代/三氟代，有利于解離鋰鹽。
空間位阻：對稱的線性結構（如 DFP）位阻小，溶解度高；含有支鏈甲基的異構體（如 iso-DFB）因位阻過大無法溶解鋰鹽。
2. 溶劑化結構與傳輸機制
弱配位結構：在 1,3-二氟丙烷（DFP）電解液中，Li? 主要與陰離子（FSI?）形成聚集體（AGG），溶劑 F 處于外層弱配位。
配體交換機制：Li? 傳輸主要依靠配體交換而非載體運輸，使得在 -70°C 極端低溫下仍保持離子電導率 \((0.29 \text{ mS cm}^{-1})\)。
三、 電化學性能優勢
1. 界面動力學與低溫可逆性
交換電流密度：在 -50°C 下，DFP 電解液的交換電流密度比傳統醚類電解液**高出一個數量級**。
庫倫效率：在 -70°C 至 25°C 寬溫域內，鋰沉積/剝離庫倫效率均 > 98%。
2. 高能量密度軟包電池實證
超高能量密度：在貧液條件下 \((0.48 \text{ g Ah}^{-1})\) 組裝了707 Wh kg?¹的鋰金屬軟包電池（NMC811 或 Ni96 正極）。
低溫放電：-50°C 下軟包電池能量密度仍可達約400 Wh kg?¹。
四、 文獻原圖精選
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圖 1 | HFC 電解液溶劑的設計原則與特性
該圖展示了 F 基配位相對于傳統 O 基配位的優勢（弱結合能、低粘度），以及單氟代結構（DFP/DFB）與異構體（iso-DFB）在溶解能力上的巨大差異。
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圖 2 | 電解液的溶劑化結構表征與離子輸運機制
a-c：拉曼光譜與核磁共振譜顯示 DFP 中 Li? 與陰離子聚集度高，溶劑配位弱。
d：寬溫域離子電導率表現。
e-g：分子動力學模擬快照，展示了離子簇結構及配體交換主導的輸運機制。
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圖 3 | 鋰金屬沉積/剝離行為與 SEI 表征
a：DFP 在不同溫度下的交換電流密度遠優于傳統 DMP。
d：在 -50°C 下穩定的庫倫效率。
i：掃描電鏡圖像顯示 DFP 電解液中沉積的鋰金屬致密、均勻。
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圖 4 | 高能量密度鋰金屬電池在寬溫域下的電化學性能
g-k：展示了 700 Wh kg?¹ 級別軟包電池的質量占比、循環性能及在 -70°C 下的放電能量密度。
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圖 5 | 擴展 HFC 電解液至全氣候電池的分子工程
展示了通過延長碳鏈和調節氟化程度（如 TFPT），在保持電化學穩定性的同時提升沸點（>100°C），以適應高溫環境。
https://doi.org/10.1038/s41586-026-10210-6
轉自《石墨烯研究》公眾號
