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麻省理工學(xué)院物理系、普林斯頓大學(xué)物理系、日本國立材料科學(xué)研究所--魔角石墨烯中節(jié)點超導(dǎo)間隙的實驗證據(jù)
       理解魔角石墨烯中超導(dǎo)性的本質(zhì) 仍然是一項具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。其中的一個關(guān)鍵難點在于辨別這個強相互作用系統(tǒng)中不同的能量尺度,特別是超導(dǎo)間隙。在本研究中,我們報告了對魔角扭曲三層石墨烯的同時進行的隧穿譜和輸運測量。這種方法使我們能夠識別出兩個共存的具有不同能量尺度的V形隧穿間隙:一個是在超導(dǎo)臨界溫度和磁場下消失的明顯低能超導(dǎo)間隙,另一個是高能贗能隙。超導(dǎo) 隧穿譜顯示出與溫度和磁場呈線性的間隙填充行為,并表現(xiàn)出Volovik效應(yīng),這與節(jié)點序參量一致。我們的工作表明了超導(dǎo)間隙的非傳統(tǒng)性質(zhì),并建立了一個用于對可調(diào)量子材料進行多維研究的實驗框架。
 

圖1. 同時進行的隧穿譜與輸運測量。(A)器件結(jié)構(gòu)。兩層魔角扭曲三層石墨烯(MATTG)通過六方氮化硼(hBN)隧穿勢壘耦合,電子隧穿被限制在核心區(qū)域。(插圖)器件結(jié)構(gòu)的側(cè)視圖。每層MATTG被制成霍爾棒形狀,用于輸運測量。(B和C)頂部魔角扭曲三層石墨烯(t-MATTG)的頂部電阻Rxx,Top(B)和底部魔角扭曲三層石墨烯(b-MATTG)的底部電阻Rxx,Bottom(C)隨頂部柵極電壓(VTG)和底部柵極電壓(VBG)的變化情況。填充因子ν已標(biāo)注。在t-MATTG和b-MATTG的電子摻雜和空穴摻雜情況下均觀察到超導(dǎo)現(xiàn)象。t-MATTG和b-MATTG的扭轉(zhuǎn)角分別為θT ≈ 1.42°和θB ≈ 1.55°。(D)在溫度T ≈ 200 mK時,隧穿電導(dǎo)dI/dV隨層間偏壓Vint和VTG的變化情況。此時b-MATTG處于正常金屬相(VBG = -3 V)。觀察到典型的相變級聯(lián)現(xiàn)象。在小的Vint處出現(xiàn)更精細的特征。(E)零偏壓附近dI/dV的放大視圖。(F)用于直接比較的頂部電阻Rxx,Top。Rxx,Top為零的區(qū)域與dI/dV出現(xiàn)明顯間隙的范圍(粉色線條)相吻合。(G和H)在與(D)至(F)的y軸顏色條匹配的摻雜范圍內(nèi),dI/dV的線切割圖,顯示出V形間隙的形成。a.u.,任意單位。
這段文字主要圍繞圖1展開,介紹了關(guān)于魔角扭曲三層石墨烯(MATTG)同時進行隧穿譜與輸運測量的相關(guān)實驗結(jié)果,包括器件結(jié)構(gòu)、不同條件下電阻隨柵極電壓的變化、隧穿電導(dǎo)隨層間偏壓和頂部柵極電壓的變化等內(nèi)容,并展示了實驗中觀察到的超導(dǎo)現(xiàn)象、相變特征以及V形間隙等關(guān)鍵信息。
1. (A)部分
o 介紹了器件結(jié)構(gòu),兩層MATTG通過hBN隧穿勢壘耦合,且電子隧穿被限制在核心區(qū)域。
o 插圖展示了器件結(jié)構(gòu)的側(cè)視圖,并說明每層MATTG制成霍爾棒形狀用于輸運測量,這為后續(xù)的輸運測量實驗提供了基礎(chǔ)。
2. (B和C)部分
o 分別展示了t-MATTG的頂部電阻Rxx,Top和b-MATTG的底部電阻Rxx,Bottom隨頂部和底部柵極電壓(VTG和VBG)的變化情況。
o 標(biāo)注了填充因子ν,這是研究材料電學(xué)性質(zhì)的重要參數(shù)。
o 指出在電子和空穴摻雜情況下均觀察到超導(dǎo)現(xiàn)象,并給出了兩層MATTG的扭轉(zhuǎn)角,扭轉(zhuǎn)角是影響MATTG性質(zhì)的關(guān)鍵因素。
3. (D)部分
o 描述了在特定溫度(T ≈ 200 mK)下,隧穿電導(dǎo)dI/dV隨層間偏壓Vint和VTG的變化。
o 說明此時b-MATTG處于正常金屬相,并觀察到典型的相變級聯(lián)現(xiàn)象,在小的Vint處出現(xiàn)更精細的特征,這些特征對于理解材料的物理機制具有重要意義。
4. (E)部分
o 給出零偏壓附近dI/dV的放大視圖,有助于更清晰地觀察零偏壓附近的特征,可能是為了突出某些關(guān)鍵現(xiàn)象或細節(jié)。
5. (F)部分
o 展示用于直接比較的頂部電阻Rxx,Top,發(fā)現(xiàn)Rxx,Top為零的區(qū)域與dI/dV出現(xiàn)明顯間隙的范圍相吻合,這表明兩者之間存在某種關(guān)聯(lián),可能暗示著超導(dǎo)與間隙之間的內(nèi)在聯(lián)系。
6. (G和H)部分
o 通過在與前面圖y軸顏色條匹配的摻雜范圍內(nèi)對dI/dV進行線切割,展示了V形間隙的形成,進一步驗證了實驗中觀察到的間隙特征,為研究材料的超導(dǎo)間隙提供了直觀的證據(jù)。
 

圖2. 兩種不同能量間隙的共存。(A)在溫度T = 110 mK(V BG = -3 V)時,隧穿電導(dǎo)dI/dV隨層間偏壓V int和頂部柵極電壓V TG的變化。除了圖1中的V形間隙外,在出現(xiàn)超導(dǎo)現(xiàn)象的摻雜范圍(圖1F)內(nèi),可觀察到態(tài)密度(DOS)出現(xiàn)損耗,盡管其能量尺度僅為幾毫電子伏特。(B)在電子摻雜側(cè)最佳摻雜的超導(dǎo)相中(V TG = 5 V),dI/dV隨溫度的變化。隨著溫度升高,低能間隙在超導(dǎo)臨界溫度T c(約1 K)附近迅速消失,而高能間隙(? HG)持續(xù)存在。(C)在更高溫度下,? HG的譜線填充緩慢,在溫度T = 8 K以上變得無特征。(插圖)最小隧穿電導(dǎo)(dI/dV)min隨溫度T的變化顯示,在約T c之前迅速增加,在T c以上轉(zhuǎn)變?yōu)檩^慢的增加速率。(D和E)dI/dV隨垂直磁場(B ⊥)的變化。低能間隙在垂直于臨界磁場(B c,⊥ ,通過輸運測量得到,見圖S7)尺度的小垂直磁場下迅速填充,而? HG在垂直磁場高達B ⊥ = 1 T(遠高于B c,⊥ )時基本不受影響。對于(B)至(E),底部魔角扭曲三層石墨烯(b-MATTG)處于正常金屬相(V BG = 4 V)。
這段文字圍繞圖2展開,主要闡述了在魔角扭曲三層石墨烯(MATTG)實驗中觀察到的兩種不同能量間隙(低能間隙和高能間隙)的共存現(xiàn)象,以及它們隨溫度和垂直磁場的變化情況,通過一系列實驗數(shù)據(jù)和現(xiàn)象分析來揭示這兩種間隙的特性。
1. (A)部分
o 描述了在特定溫度(T = 110 mK)和底部柵極電壓(V BG = -3 V)條件下,隧穿電導(dǎo)dI/dV隨層間偏壓V int和頂部柵極電壓V TG的變化情況。
o 指出除了圖1中已觀察到的V形間隙外,在出現(xiàn)超導(dǎo)的摻雜范圍內(nèi),態(tài)密度出現(xiàn)了能量尺度為幾毫電子伏特的損耗。這表明在超導(dǎo)區(qū)域存在額外的電子結(jié)構(gòu)特征,為進一步研究超導(dǎo)機制提供了線索。
2. (B)部分
o 展示了在電子摻雜側(cè)最佳摻雜的超導(dǎo)相中(V TG = 5 V),dI/dV隨溫度的變化。
o 發(fā)現(xiàn)隨著溫度升高,低能間隙在超導(dǎo)臨界溫度T c(約1 K)附近迅速消失,而高能間隙(? HG)持續(xù)存在。這說明低能間隙與超導(dǎo)現(xiàn)象密切相關(guān),而高能間隙具有不同的物理起源和穩(wěn)定性,可能不受超導(dǎo)轉(zhuǎn)變的直接影響。
3. (C)部分
o 描述了在更高溫度下,高能間隙(? HG)的譜線填充情況。
o 指出其填充緩慢,在溫度T = 8 K以上變得無特征。這表明高能間隙在高溫下逐漸失去其獨特的電子結(jié)構(gòu)特征,進一步說明其與溫度存在一定的關(guān)聯(lián),且這種關(guān)聯(lián)不同于低能間隙與超導(dǎo)溫度的關(guān)系。
o 插圖展示了最小隧穿電導(dǎo)(dI/dV)min隨溫度T的變化,顯示在約T c之前迅速增加,在T c以上轉(zhuǎn)變?yōu)檩^慢的增加速率。這從另一個角度反映了超導(dǎo)轉(zhuǎn)變對隧穿電導(dǎo)的影響,以及高能間隙相關(guān)特性在溫度變化過程中的轉(zhuǎn)變。
4. (D和E)部分
o 探討了dI/dV隨垂直磁場(B ⊥)的變化。
o 發(fā)現(xiàn)低能間隙在垂直于臨界磁場(B c,⊥ )尺度的小垂直磁場下迅速填充,而高能間隙在垂直磁場高達B ⊥ = 1 T(遠高于B c,⊥ )時基本不受影響。這表明低能間隙對磁場非常敏感,其特性容易受到磁場的破壞,而高能間隙具有較高的磁場穩(wěn)定性,進一步凸顯了兩種間隙在物理性質(zhì)上的差異。
o 同時說明對于(B)至(E)的實驗,底部魔角扭曲三層石墨烯(b-MATTG)處于正常金屬相(V BG = 4 V),排除了其他因素對實驗結(jié)果的干擾,使實驗結(jié)果更具可靠性和針對性。
 

圖3. 超導(dǎo)間隙的間隙填充行為與摻雜依賴性。(A)在接近最佳摻雜(V TG = -4.55 V)時,dI/dV隨層間偏壓V int的變化,溫度范圍直至T = 2.2 K。(B)在T = 120 mK時歸一化的dI/dV(歸一化至1.4 K)。淺藍色線展示了采用具有節(jié)點序參量和間隙分布的修正Dynes公式擬合的結(jié)果,得出超導(dǎo)間隙的平均值Δ SC = 0.159 meV。(C)R xx,Top隨溫度T的變化揭示了 Berezinskii - Kosterlitz - Thouless(BKT)轉(zhuǎn)變溫度T BKT ≈ 0.86 K(31)。(D)歸一化的dI/dV隨溫度T直至1.4 K的變化。虛線表示修正的Dynes擬合。(E)dI/dV(V int = 0)隨溫度T的變化顯示出在遠低于超導(dǎo)臨界溫度T c時就開始呈現(xiàn)線性填充行為。相比之下,Δ SC在溫度T升高時最初保持不變,在更高溫度時減小。這些行為讓人聯(lián)想到節(jié)點型超導(dǎo)間隙。誤差棒表示95%置信區(qū)間。(F)dI/dV隨層間偏壓V int和頂部柵極電壓V TG的三維圖揭示了超導(dǎo)穹頂區(qū)域隧穿譜的變化。(頂部)數(shù)據(jù)的二維彩色圖。(G)Δ SC的摻雜依賴性(疊加在R xx,Top隨溫度T和頂部柵極電壓V TG的變化上)緊密跟隨超導(dǎo)穹頂?shù)男螤?。(H)T BKT和? HG隨頂部柵極電壓V TG的變化顯示出相似的摻雜依賴性。
這段文字圍繞圖3展開,主要研究了超導(dǎo)間隙的間隙填充行為以及其與摻雜的關(guān)系。通過一系列實驗數(shù)據(jù)和圖表,詳細闡述了在不同溫度、摻雜條件下超導(dǎo)間隙的特性,包括間隙填充方式、間隙大小、BKT轉(zhuǎn)變溫度等,并分析了它們之間的相互聯(lián)系,為深入理解超導(dǎo)機制提供了重要依據(jù)。
1. (A)部分
o 描述了在接近最佳摻雜(V TG = -4.55 V)的情況下,隧穿電導(dǎo)dI/dV隨層間偏壓V int的變化,且溫度范圍直至2.2 K。這為后續(xù)分析超導(dǎo)間隙在不同溫度下的行為提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
2. (B)部分
o 展示了在120 mK時歸一化的dI/dV(歸一化至1.4 K),并使用具有節(jié)點序參量和間隙分布的修正Dynes公式進行擬合,得出超導(dǎo)間隙的平均值Δ SC = 0.159 meV。這一結(jié)果有助于確定超導(dǎo)間隙的具體數(shù)值,并且修正Dynes公式的使用暗示了超導(dǎo)間隙可能具有節(jié)點型特征。
3. (C)部分
o 通過R xx,Top隨溫度T的變化揭示了BKT轉(zhuǎn)變溫度T BKT ≈ 0.86 K。BKT轉(zhuǎn)變是二維超導(dǎo)體系中的一種特殊相變,確定該轉(zhuǎn)變溫度對于理解超導(dǎo)體系的相變行為和超導(dǎo)機制具有重要意義。
4. (D)部分
o 呈現(xiàn)了歸一化的dI/dV隨溫度直至1.4 K的變化,并用虛線表示修正的Dynes擬合。這進一步驗證了之前對超導(dǎo)間隙特性的分析,通過不同溫度下的擬合情況可以更全面地了解超導(dǎo)間隙隨溫度的變化規(guī)律。
5. (E)部分
o 指出dI/dV(V int = 0)隨溫度T的變化在遠低于超導(dǎo)臨界溫度T c時就開始呈現(xiàn)線性填充行為,而Δ SC在溫度升高時最初保持不變,在更高溫度時減小。這種不同行為表明超導(dǎo)間隙可能具有節(jié)點型特征,因為節(jié)點型超導(dǎo)間隙通常會出現(xiàn)類似的溫度依賴性行為,為判斷超導(dǎo)間隙類型提供了重要線索。同時,誤差棒表示95%置信區(qū)間,體現(xiàn)了實驗數(shù)據(jù)的可靠性。
6. (F)部分
o 通過dI/dV隨層間偏壓V int和頂部柵極電壓V TG的三維圖揭示了超導(dǎo)穹頂區(qū)域隧穿譜的變化,頂部的二維彩色圖更直觀地展示了數(shù)據(jù)分布。這有助于從空間角度理解超導(dǎo)間隙在整個超導(dǎo)穹頂區(qū)域的變化情況,為研究超導(dǎo)的摻雜依賴性提供了直觀的圖像依據(jù)。
7. (G)部分
o 展示了Δ SC的摻雜依賴性,將其疊加在R xx,Top隨溫度T和頂部柵極電壓V TG的變化上,發(fā)現(xiàn)Δ SC緊密跟隨超導(dǎo)穹頂?shù)男螤?。這表明超導(dǎo)間隙大小與超導(dǎo)區(qū)域的存在密切相關(guān),隨著摻雜條件的變化,超導(dǎo)間隙也相應(yīng)改變,進一步揭示了超導(dǎo)間隙與超導(dǎo)現(xiàn)象之間的內(nèi)在聯(lián)系。
8. (H)部分
o 顯示T BKT和? HG隨頂部柵極電壓V TG的變化具有相似的摻雜依賴性。這說明BKT轉(zhuǎn)變溫度和高能間隙在摻雜變化過程中可能受到相同物理機制的影響,或者它們之間存在某種關(guān)聯(lián),為深入理解超導(dǎo)體系的物理性質(zhì)提供了新的視角。 
 

圖4. 超導(dǎo)相的面外和面內(nèi)磁場依賴性。(A)頂部電阻R xx,Top隨面外磁場B ⊥和頂部柵極電壓V TG的變化,展示了空穴摻雜側(cè)的超導(dǎo)穹頂。(B)在空穴摻雜最佳摻雜(V TG = -4.55 V)時,dI/dV隨面外磁場B ⊥的變化。施加小的面外磁場B ⊥會導(dǎo)致超導(dǎo)間隙迅速填充。(C)從(B)中提取的零偏壓電導(dǎo)dI/dV(V int = 0)隨面外磁場B ⊥的變化,以及頂部電阻R xx,Top隨面外磁場B ⊥的變化。紅色曲線是通過對臨界磁場B c,⊥ ~ 0.04 T以下的dI/dV(V int = 0)進行擬合得到的,遵循節(jié)點型超導(dǎo)體預(yù)測的Volovik效應(yīng)。(D)頂部電阻R xx,Top隨面內(nèi)磁場B ‖和摻雜的變化。(E)在最佳摻雜(V TG = -4.55 V)附近,dI/dV隨層間偏壓V int直至面內(nèi)磁場B ‖ = 5 T的變化。(F)從(E)中提取的零偏壓電導(dǎo)dI/dV(V int = 0)隨面內(nèi)磁場B ‖的變化,以及頂部電阻R xx,Top隨面內(nèi)磁場B ‖的變化。施加小的面內(nèi)磁場B ‖后,零偏壓電導(dǎo)立即增加。在面內(nèi)臨界磁場B c,‖ ≈ 2 T附近,斜率變小。我們注意到,(D)和(F)中看到的頂部電阻R xx,Top的雙臺階可能有多種起源,如不均勻性或贗能隙態(tài)。對于本圖中的所有數(shù)據(jù),底部魔角扭曲三層石墨烯(b-MATTG)均設(shè)置為金屬相(V BG = -3 V)。
這段文字圍繞圖4展開,主要研究了超導(dǎo)相在面外磁場(B ⊥)和面內(nèi)磁場(B ‖)作用下的特性。通過一系列實驗數(shù)據(jù)和圖表,詳細闡述了不同磁場條件下超導(dǎo)間隙、零偏壓電導(dǎo)以及頂部電阻的變化情況,并分析了可能影響實驗結(jié)果的因素,為深入理解超導(dǎo)相的磁場依賴性提供了重要依據(jù)。
1. (A)部分
描述了頂部電阻R xx,Top隨面外磁場B ⊥和頂部柵極電壓V TG的變化,展示了空穴摻雜側(cè)的超導(dǎo)穹頂。超導(dǎo)穹頂是超導(dǎo)研究中一個重要的概念,它描繪了超導(dǎo)區(qū)域在摻雜和磁場等參數(shù)空間中的分布情況,有助于確定超導(dǎo)出現(xiàn)的最佳條件。
2. (B)部分
展示了在空穴摻雜最佳摻雜(V TG = -4.55 V)時,隧穿電導(dǎo)dI/dV隨面外磁場B ⊥的變化。發(fā)現(xiàn)施加小的面外磁場B ⊥會導(dǎo)致超導(dǎo)間隙迅速填充,這表明面外磁場對超導(dǎo)間隙有顯著影響,能夠破壞超導(dǎo)態(tài),使超導(dǎo)間隙逐漸消失。
3. (C)部分
從(B)中提取了零偏壓電導(dǎo)dI/dV(V int = 0)隨面外磁場B ⊥的變化,以及頂部電阻R xx,Top隨面外磁場B ⊥的變化。
通過對臨界磁場B c,⊥ ~ 0.04 T以下的dI/dV(V int = 0)進行擬合,得到紅色曲線,該曲線遵循節(jié)點型超導(dǎo)體預(yù)測的Volovik效應(yīng)。Volovik效應(yīng)是節(jié)點型超導(dǎo)體在磁場作用下的一種特殊現(xiàn)象,這一擬合結(jié)果進一步支持了超導(dǎo)間隙可能具有節(jié)點型特征的觀點。
4. (D)部分
展示了頂部電阻R xx,Top隨面內(nèi)磁場B ‖和摻雜的變化。這有助于了解面內(nèi)磁場對超導(dǎo)相的影響以及這種影響與摻雜條件的關(guān)系,為全面研究超導(dǎo)相的磁場依賴性提供了不同方向的數(shù)據(jù)。
5. (E)部分
在最佳摻雜(V TG = -4.55 V)附近,展示了dI/dV隨層間偏壓V int直至面內(nèi)磁場B ‖ = 5 T的變化。這提供了在不同面內(nèi)磁場強度下,隧穿電導(dǎo)隨層間偏壓的詳細變化情況,有助于分析面內(nèi)磁場對超導(dǎo)隧穿過程的影響。
6. (F)部分
從(E)中提取了零偏壓電導(dǎo)dI/dV(V int = 0)隨面內(nèi)磁場B ‖的變化,以及頂部電阻R xx,Top隨面內(nèi)磁場B ‖的變化。
發(fā)現(xiàn)施加小的面內(nèi)磁場B ‖后,零偏壓電導(dǎo)立即增加,在面內(nèi)臨界磁場B c,‖ ≈ 2 T附近,斜率變小。這表明面內(nèi)磁場對零偏壓電導(dǎo)有顯著影響,且在不同磁場強度下影響方式有所不同。
同時指出(D)和(F)中看到的頂部電阻R xx,Top的雙臺階可能有多種起源,如不均勻性或贗能隙態(tài)。這提醒我們在分析實驗結(jié)果時需要考慮多種可能因素,避免單一因素解釋導(dǎo)致的偏差。
7. 整體說明
強調(diào)對于本圖中的所有數(shù)據(jù),底部魔角扭曲三層石墨烯(b-MATTG)均設(shè)置為金屬相(V BG = -3 V)。這是為了排除其他因素對實驗結(jié)果的干擾,確保實驗結(jié)果主要反映超導(dǎo)相在磁場作用下的特性。
       本研究在魔角扭曲三層石墨烯中,借同時開展的隧穿譜與輸運測量,觀察到共存的兩個具不同能量尺度的V形間隙,確認低能間隙為超導(dǎo)間隙且與節(jié)點超導(dǎo)序參量相符。具體表現(xiàn)為:超導(dǎo)間隙隧穿譜有與溫度、磁場呈線性的間隙填充行為及Volovik效應(yīng);其大小和存在范圍與超導(dǎo)穹頂形狀緊密相關(guān)。此外,本實驗設(shè)置優(yōu)勢突出,不僅可用于研究超導(dǎo)性,還能拓展至其他莫爾材料,尤其是對空氣敏感的材料,如扭曲過渡金屬二硫化物。這些發(fā)現(xiàn)增進了對魔角石墨烯超導(dǎo)性的理解,也為未來研究可調(diào)量子材料搭建了強大實驗平臺,后續(xù)優(yōu)化有望深入探索其電子結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)機制。https://doi.org/10.1126/science.adv8376

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