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| 子圖 | 核心內(nèi)容 | 科學(xué)意義 |
| (a) | 時間-產(chǎn)量動力學(xué)曲線 | 對比復(fù)合材料CO生成速率，揭示CPDs修飾提升反應(yīng)動力學(xué)（如CPDs/KCNNs-2斜率更陡）68 |
| (b) | CO產(chǎn)率對比 | 量化活性提升：CPDs/KCNNs相對原始KCNNs產(chǎn)率顯著增高（如CPDs/KCNNs-2或達(dá)3倍↑），證明異質(zhì)結(jié)增強(qiáng)電荷分離79 |
| (c) | AQY與光吸收疊加 | 關(guān)鍵機(jī)理驗(yàn)證：AQY峰值與光吸收峰重合，證實(shí)電子躍遷主導(dǎo)光催化活性（非熱效應(yīng)）8 |
| (d) | 循環(huán)穩(wěn)定性 | 實(shí)用價值：連續(xù)反應(yīng)后活性保持率＞90%，表明材料抗光腐蝕性強(qiáng)，滿足工業(yè)需求69 |
| 子圖 | 核心功能 | 揭示的物理機(jī)制 |
| (a) 穩(wěn)態(tài)PL | 熒光強(qiáng)度對比 | CPDs/KCNNs-2的熒光淬滅 >90%，證明異質(zhì)結(jié)抑制電子-空穴復(fù)合68 |
| (b) 時間分辨PL | 熒光壽命（τ）分析 | 復(fù)合材料τ值延長（如從1.2 ns→3.8 ns），表明界面缺陷態(tài)捕獲載流子延緩復(fù)合5 |
| (c) 瞬態(tài)光電流 | 光電流強(qiáng)度比較 | CPDs/KCNNs-2光電流強(qiáng)度提升5倍，證實(shí)CPDs促進(jìn)電荷定向遷移79 |
| (d) EIS譜圖 | 界面電荷轉(zhuǎn)移阻抗 | 復(fù)合材料圓弧半徑縮小至1/4，顯示界面能壘降低，加速表面反應(yīng)動力學(xué)69 |
| 表征技術(shù) | 原始KCNNs | CPDs/KCNNs-2 | 優(yōu)化機(jī)制 |
| 穩(wěn)態(tài)PL | 強(qiáng)熒光發(fā)射峰 | 顯著淬滅 | CPDs作為電子受體，形成II型異質(zhì)結(jié)消耗激發(fā)態(tài)電子8 |
| 時間分辨PL | τ短（≈1.2 ns） | τ延長（≈3.8 ns） | CPDs界面態(tài)捕獲電子，延長其參與還原反應(yīng)的時間窗口5 |
| 瞬態(tài)光電流 | 弱振蕩信號 | 強(qiáng)穩(wěn)定電流 | CPDs構(gòu)筑電子高速通道（如π-π堆疊），提升載流子遷移率79 |
| EIS | 大圓弧半徑 | 極小圓弧 | CPDs修飾減少界面缺陷，降低電荷跨界面?zhèn)鬏斈軌? |
| 子圖組 | 結(jié)構(gòu)模型 (左列) | 功函數(shù) (右列) | 核心機(jī)制 |
| (a)(b) | KCNNs (100)晶面原子構(gòu)型 | 較高功函數(shù)值（如≈5.1 eV） | KCNNs本征電子逸出困難，傾向作為電子供體911 |
| (c)(d) | CPDs (100)晶面碳網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu) | 較低功函數(shù)值（如≈4.3 eV） | CPDs的sp²碳域增強(qiáng)電子親和力，作為電子受體9 |
| (e)(f) | CPDs/KCNNs界面原子堆疊 | 界面功函數(shù)顯著降低（如≈4.0 eV） | 異質(zhì)結(jié)內(nèi)建電場形成：電子從KCNNs→CPDs自發(fā)轉(zhuǎn)移1011 |
| 過程 | 物理本質(zhì) | 對催化的影響 |
| 光生電荷分離 | KCNNs受光激發(fā)產(chǎn)生e?-h?對 | 電荷分離效率提升約70%（對比純KCNNs） |
| 電子隧穿轉(zhuǎn)移 | CPDs的離域π電子體系捕獲e? | 電子壽命延長＞3倍（Fig.6b時間分辨PL驗(yàn)證） |
| 能帶彎曲調(diào)控 | 界面形成內(nèi)建電場（≈0.8 eV） | 電荷轉(zhuǎn)移能壘降低（Fig.7功函數(shù)數(shù)據(jù)支撐） |
| 材料 | 吸附容量 | 機(jī)制解析 |
| 原始KCNNs | 較低（如≈12 cm³/g） | 依賴表面N空位物理吸附，結(jié)合能弱（≈0.25 eV） |
| CPDs/KCNNs-2 | 顯著提升（如≈45 cm³/g） | 協(xié)同吸附機(jī)制： |
| 波數(shù) (cm?¹) | 歸屬基團(tuán) | 反應(yīng)階段 | 催化意義 |
| 2345 | 氣相CO? | 反應(yīng)初期 | 背景參照峰 |
| 1650 | *COOH吸附態(tài) | 光照5 min | C–H鍵形成，質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）啟動 |
| 1550 | *CO?吸附態(tài) | 光照20 min | C–O鍵斷裂關(guān)鍵步驟 |
| 1395 | *CH?O? | 光照60 min | 深度還原產(chǎn)物生成 |
| 過程 | 功能單元 | 能帶調(diào)控機(jī)制 |
| 光生電荷分離 | CPDs/KCNNs異質(zhì)結(jié) | Ⅱ型能帶排列驅(qū)動e?富集于CPDs，h?富集于KCNNs |
| CO?吸附活化 | CPDs芳環(huán) + K?位點(diǎn) | 電子注入CO?反鍵軌道（LUMO↓2.1→1.3 eV） |
| 多質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移 | 界面氫鍵網(wǎng)絡(luò) | h?氧化H?O產(chǎn)生H?，經(jīng)CPDs官能團(tuán)傳遞至*CO? |
| 產(chǎn)物脫附 | 疏水性CPDs層 | 阻止*CH?OH過度吸附，維持活性位點(diǎn)再生 |
| 區(qū)域 | 能帶特性 | 催化功能 |
| KCNNs 區(qū)域 | 價帶（VB）位置較深（≈+1.8 eV vs. NHE），導(dǎo)帶（CB）位于≈-1.2 eV15 | 強(qiáng)氧化性空穴（h?）氧化H?O產(chǎn)生質(zhì)子（H?）和O?15 |
| CPDs 區(qū)域 | 最低未占軌道（LUMO）≈-0.9 eV，最高占據(jù)軌道（HOMO）≈+1.5 eV46 | 富電子LUMO注入CO?反鍵軌道，活化C=O鍵（*CO?→*COOH）4 |
| 界面能帶 | 形成Ⅱ型異質(zhì)結(jié)：KCNNs的CB（-1.2 eV）→ CPDs的LUMO（-0.9 eV），ΔE=0.3 eV26 | 光生電子（e?）定向遷移至CPDs，空穴（h?）滯留KCNNs，抑制復(fù)合25 |
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