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        開發具有優良活性和穩定性的全固態受阻Lewis對（FLPs）無金屬加氫催化劑仍然是一個重大挑戰。采用在還原氧化石墨烯表面制備碳缺陷和摻雜雜原子的方法制備了B，N共摻雜FLPs催化劑（De-rGO-NxBy），并將其應用于α，β-不飽和醛的選擇加氫制備不飽和醇。結果表明，以雙氰胺和偏硼酸為氮源和硼源，在還原氧化石墨烯表面可以構建富電子吡啶-N（Lewis堿）和相鄰的缺電子B–N（Lewis酸）位，從而形成FLPs位。更重要的是，所構建的碳缺陷可以促進吡啶-N/B–N FLPs位點的形成，從而提高催化加氫活性和對不飽和醇的選擇性。此外，原位DRIFTS和DFT計算表明，吡啶-N/B–N FLPs位點可以有效地激活醛和H₂分子的C═O，H–H鍵的離解能僅為0.53 eV。該催化劑在以環己醇及其衍生物為氫源的轉移加氫反應中表現出優異的催化性能。本研究為全固態FLPs無金屬催化劑的設計和制備提供了新思路，促進了不飽和醇的綠色合成。
 
 
圖1. De rGO-NDicBMa（a）的圖解合成；一系列樣品的PXRD表征（b）；GO（c）、De rGO（d）和De rGO-NDicBMa（e）的TEM圖像；rGO（f，i，j）和De-rGO-NDicBMa（g，h，j）的AFM、高度傳感器和孔寬分布圖像；DERGO NDicBMa的EDS元素映射（k）和EDS線掃描圖像（l）。
 
 
 
圖2. rGO-N_DicB_Ma、rGO-N_DicB_Bt、rGO-N_MeB_Ma和rGO-N_MeB_Bt的全掃描XPS光譜（a）、XPS-C 1s（b，b*）、XPS-N 1s（C，C*）、XPS-b 1s（d，d*）、催化性能（e）和吡啶原位FTIR（f₁-f₄）；一系列rGO的NH₃-TPD（g）、CO2-TPD（h）和EPR信號（i）；反應條件：CAL，50 mg；異丙醇，10 g；催化劑，50 mg；溫度170℃；時間，7小時；壓力，1 MPa H₂。
 
 
圖3. 在100–700°C（a）溫度范圍內煅燒的rGO和KOH混合物的拉曼光譜；拉曼光譜（b）、FWHMG（c）、ID/IG比值（d）、I_D/I_G比值與Disp_G（e1，e2）的函數關系以及I_D/I_G比值與De-rGO和rGO的FWHM_G（f₁，f₂）的函數關系；GO–缺陷和GO的全掃描XPS譜（g）、XPS-C 1s（h）和XPS-O 1s（i）。
 
 
圖4. 全掃描XPS譜（a）、XPS-C 1s（b）、XPS-N 1s（C）和XPS-b 1s（d）；EPR信號（e）、CO₂-TPD（f）、吡啶原位FTIR（g）、NH₃-TPD（h）、CO在193K（i）下的脈沖化學吸附以及rGO-N_DicB_Ma和De-rGO-N_DicB_Ma的催化性能（j）；反應條件：CAL，50 mg；異丙醇，10 g；催化劑，50 mg；溫度150℃；時間，5小時；壓力，1 MPa H₂。
 
 
圖5. De-rGO-N_DicB_Ma 的催化穩定性（a）；CO₂-TPD（b）、NH₃-TPD（c）、Py-FTIR（d）、全掃描XPS譜（e）、XPS-N 1s（f）和XPS-B 1s（g）對De-rGO-N_DicB_Ma和第五次De-rGO-N_DicB_Ma進行了表征；異丙醇，10 g；催化劑，50 mg；溫度150℃；時間，5小時；壓力，1 MPa H_2。
 
 
圖6. De-rGO-N_DicB_Ma 對底物膨脹的催化性能（產率）。反應條件：α，β-不飽和醛，50 mg;異丙醇，10 克;催化劑，50 毫克;溫度，150 °C;壓力，1 MPa H₂。
 
 
圖7. De-rGO-N_DicB_Ma （b₁–b₄）、rGO-N_DicB_Ma （c₁–c₄） 和 rGO （d₁–d₄） 上 CAL 吸附 （a） 和 CAL 氫化的原位漂移光譜。
 
 
圖8. De-rGO-N_DicB_Ma 的 HRTEM 圖像 （a）;模型 I 上 H₂ 分子解離的能量分布、中間體結構以及 H₂*、TS1 和 2H* 的電荷密度差，等值面值為 0.001 eV Å–3，其中藍色和黃色分別代表電子耗盡和積累 （b）;De-rGO-NDicBMa 的靜態水接觸角分析 （c）;模型 I 上 CAL 分子的 C═Oa 通路的能量分布和示意圖 （d， e）。C、N、B 和 H 原子分別由灰色、藍色、粉紅色和白色球體表示。
 
 
圖9. 使用 Anol 及其衍生物作為氫源的 CTH 反應的催化性能（產率）（a）;不同氫源的還原電位 （ΔH_o^f， kJ/mol） 與 De-rGO-N_DicB_Ma 催化活性 （b， c） 的函數關系;轉移加氫反應機理的實驗證據 （d）（−OH 和 −OD 之間的交換路線 （d₁）、直接加氫轉移路線 （d₂）、金屬氫化物路線 （d₃） 和 CTH 反應的 GC-MS 結果 （d₄））;CAL 到 COL 的 CTH 示意圖遵循直接氫化轉移途徑 （e）。
 
       相關研究成果由湘潭大學Yang Lv和Pingle Liu課題組2024年發表在Journal of the American Chemical Society (鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c17103)上。原文：B, N Codoped Defective Reduced Graphene Oxide as a Highly Efficient Frustrated Lewis Pairs Catalyst for the Selective Hydrogenation of α,β-Unsaturated Aldehydes to Unsaturated Alcohols

轉自《石墨烯研究》公眾號