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河北大學Yiyang Ma團隊--Ti3C2基MXene錨定單原子鈷作為持久性過硫酸氫銨活化劑實現高效水凈化

錨定在 Ti₃C₂ 基 MXene（即 Co-SA/MXene）上的鈷原子在消除水性微污染物方面具有優異的催化性能。在此，作者首次提出了一種蝕刻-剝離-還原的耦合方法來富集鈦空位。合成的 Co-SA/MXene 對雷尼替丁的去除率高達 100%，相應的反應動力學常數（μmol/s-g）是雷尼替丁降解技術水平的 1.11 至 6643.53 倍。大量鈦空位的引入通過加速 Co(II) 和 Co(III) 的價態循環實現了長壽命，同時還有效抑制了有毒 Co²⁺的浸出。DFT 揭示了 O_II/O_III雙原子更適合吸附 PMS，同時提供更強的吸附能，并進一步為 PMS 激活機制中¹O₂的選擇生成提供了新的見解。這項工作揭示了雷尼替丁的氧化行為，并為快速去除水體微污染物建立了一種極具吸引力的水處理技術。

Fig 1. (a) Co-SA/MXene 的合成示意圖。(b) Co-SA/MXene 的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像，(c) 和 (d) 高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像。(e)和(f)選區電子衍射（SAED）圖案和優化結構（圖 1f 插圖），以及(g)Co-SA/MXene 的代表性強度曲線。(h) Co-SA/MXene 的能量色散 X 射線映射，包括 (i)Ti、(j)C、(k)O 和 (l)Co。

Fig 2. （a）MAX 相、Ti₃C₂基 MXene 和 Co-SA/MXene 的 XRD 圖和（b）傅立葉變換紅外光譜。(c) Ti₃C₂-based MXene 和 Co-SA/MXene 的拉曼光譜。Co-SA/MXene 的 (d) Ti 2p，(e) O 1 s XPS 光譜。 (f) Co-SA/MXene 和對照樣的 Co K-edge 的歸一化 XANES 光譜。(g) Co-SA/MXene 和對照樣的 Co K-edge FT-EXAFS 光譜。(h) R 空間中 Co-SA/MXene 的 Co K-edge EXAFS 擬合曲線（插圖：Co-SA/MXene 的可能結構），以及 Co-SA/MXene 的 FT-EXAFS 光譜的第一、二殼（O、Ti）擬合結果。(i) Co-SA/MXene、(j) Co 箔、(k) CoO、(l) Co₂O₃和 (m) Co₃O₄的小波變換。

Fig 3. (a) 不同反應體系中 RAN 的降解實驗。(b) 不同劑量下 Co-SA/MXene 激活的 PMS 對 RAN 降解的表觀速率常數的比較。(c) PMS 劑量對 RAN 降解表觀速率常數的影響。(d) 初始 pH 值對 RAN 降解的影響。(e) Co-SA/MXene 的ζ電位測試。(f) 通過 H⁺攻擊 Co-SA/MXene 生成 Co²⁺的示意圖。(g) 用于估算活化能的阿倫尼烏斯圖（藍色區域為 95%置信區間）。(h) 不同技術下 RAN 去除動力學的比較。(i) 不同無機陰離子在 Co-SA/MXene 和 PMS 非均相反應體系中對 RAN 降解的影響（這些無機陰離子的濃度為 200 mM）。

Fig 4. (a) 使用 DMPO 作為 SO₄^?-和?OH 的捕獲劑以及 TEMP 作為¹O₂的捕獲劑的 Co-SA/MXene 和 PMS 系統的 EPR 光譜。(V_DMPO= 50 μL, V_sample= 2 mL, [DMPO]₀= 0.1 M, [TEMP]₀= 0.5 M) (b) 在各種淬滅條件下 RAN 去除效率的比較。(c₁) Ti₃C₂-基 MXene 和(c₂) Co-SA/MXene 的優化結構和 ESP 圖。(d) Ti₃C₂-基 MXene 和 Co-SA/MXene 的 2D ELF 圖像。

Fig 5. (a) Co-SA/MXene 和(b) Ti₃C₂基 MXene 的 PDOS。(c) PMS 分子的理論結構模型及其在 Co-SA/MXene 上的三種優化吸附構型。(d) PMS 分子在 Co-SA/MXene 上通過分子結構中不同 O 原子（即 O、O_II和 O_III）的吸附能（E_ads）。(e) PMS 通過 O_II和 O_III原子吸附在 Co-SA/MXene 上的電荷密度差（CDD）圖。(f) PMS 分子在 Co-SA/MXene 上的活化過程的勢能剖面。

Fig 6. (a) RAN 的優化模型及其對應的 HOMO 和 LUMO。(b) RAN 在 Co-SA/MXene 和 PMS 系統中的可能降解途徑及其已識別的中間體。(c) RAN 及其中間體在 Co-SA/MXene 和 PMS 系統中的毒性評估。(d) Co-SA/MXene 在不同實際水體中對 RAN 降解的應用。(e) Co-SA/MXene 和 PMS 系統中染料和抗生素的降解。除所研究的參數外，其他參數固定：[微污染物]₀= 3 mg/L，[Co-SA/MXene]₀= 25 mg/L，[PMS]₀= 50 mg/L，[pH]₀= 7.0，反應溫度為 25 ℃。

相關研究工作由河北大學Yiyang Ma團隊于2024年在線發表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》期刊上，Ti₃C₂-based MXene anchoring single-atom Co as a long-lasting peroxymonosulfate activator enabling efficient water decontamination：Deciphering the critical role of titanium vacancies，原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124966

轉自《石墨烯研究》公眾號



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