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華東理工大學Zhencheng Ye、重慶綠色智能技術研究院Yuhan Mei和Houyang Chen課題組--原子分散Ca-N4摻雜石墨烯雙分子層中嵌入電子助推器增強CO2對乙醇的電催化作用

本研究報道了具有單插層堿土金屬（AEM）原子的原子分散Ca - N₄摻雜石墨烯雙分子層的發展，標記為CaN₄-AEM-CaN₄，旨在增強二氧化碳到C₁和C₂產物的電催化轉化。這些催化劑顯著提高了CO₂還原反應（CO₂RR）的活性，并微調了C₁和C₂途徑之間的選擇性。
基于研究的理論發現，提出了一種電子轉移機制，其中AEM原子在非吸附中間過程中充當兩層的電子供體，在吸附過程中充當電子助推器，促進電子從非吸附層轉移到吸附層，從而提高催化性能。AEMs還影響反應途徑，通過調節選擇性促進更有價值的C₂產物的形成。在CaN₄-AEM-CaN₄體系中，CaN₄-Sr-CaN₄表現出優異的極限電位（- 0.93 V），表現出優異的co2 -to-乙醇轉化的電化學催化活性。本研究強調了CaN₄-AEM-CaN₄催化劑增強多碳CO₂RR的潛力，并為驅動其活性和選擇性的電子轉移機制提供了關鍵見解。

圖1(a) CaN₄, (b) CaN₄ - CaN₄, (c) CaN₄ - Be - CaN₄, (d) CaN₄ - Mg - CaN₄, (e) CaN₄ - Ca - CaN₄, (f) CaN₄ - SrCaN₄的優化結構。（C、N、Be、Mg、Ca、Sr原子分別為灰色、深藍色、紫色、黃色、綠色和淺藍色。）

圖2. CO₂RR對HER對CaN₄、CaN₄ - CaN₄和各種CaN₄ -AEM- CaN₄催化劑的選擇性。

圖3. 基于前人的研究，提出了CO₂RR中C₁和C₂產物的可能途徑。

圖4. C₁與C₂途徑在CaN₄、CaN₄ - CaN₄和各種CaN₄- AEM - CaN₄催化劑上的選擇性。

圖5. CaN₄-AEM-CaN₄催化劑上Co₂ - C₂H₅OH轉化的自由能圖。

圖6.催化劑的C₁ / C₂選擇性和CH₃CH₂OH生成活性性能圖。

圖7. COOH、CO、CHO、COH、OCCO、COCHO、COCOH和CH₂O中間體在CaN₄、CaN₄- CaN₄和各種CaN₄ - AEM - CaN₄催化劑上的吸附能。

圖8. 橋接金屬的DOS、配位N（黑色）、Ca活性位點（藍色）、橋接原子（紅色）和COOH（綠色）的吸附層。

圖9. COOH中間體在(a) CaN₄, (b) CaN₄ - CaN₄, (c) CaN₄ - Be - CaN₄, (d) CaN₄ - Mg - CaN₄, (e) CaN₄ - Ca - CaN₄和(f) CaN₄ - Sr - CaN₄上吸附后雙層結構之間的電子轉移。

相關研究成果由華東理工大學Zhencheng Ye、重慶綠色智能技術研究院Yuhan Mei和Houyang Chen課題組2024年發表在Industrial & Engineering Chemistry Research (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.iecr.4c03238)上。原文：Enhancing Electrocatalysis of CO2 to Ethanol via Intercalated Electron Boosters in an Atomically Dispersed Ca–N4-Doped Graphene Bilayer

轉自《石墨烯研究》公眾號



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