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中山大學Pei-Qin Liao課題組--高效捕獲低濃度二氧化碳并將其電還原為100%純度的高濃度甲酸水溶液

目前，高純度 CO₂ 而非與煙道氣類似的稀 CO₂（15 vol %，CO₂/N₂/O₂ = 15:80:5，v/v/v）被用作 CO₂ 電還原的原料，液態產物通常與陰極電解質混合，導致產品分離成本高昂。在這項工作中，我們發現一種微孔導電 Bi 基金屬有機框架（Bi-HHTP，HHTP = 2,3,6,7,10,11-六羥基三亞苯）不僅能在高濕度條件下從稀 CO₂ 中高效捕集 CO₂，還能在 2.6 V 的極低電池電壓下催化吸附的 CO₂ 電還原成甲酸，其電流密度高達 80 mA cm^-2，法拉第效率達 90%。重要的是，在稀 CO₂ 環境下的性能接近于在高純度 CO₂ 環境下的性能。這是第一種能在同時存在氧氣和氮氣的情況下保持卓越 eCO₂RR 性能的催化劑。此外，通過使用稀 CO₂ 作為原料，在膜電極組件（MEA）電解槽中，涂覆有 Bi-HTP 的 1 cm^-2 工作電極可在至少 30 小時內連續產生相對純度為 100% 的 200 mM 甲酸水溶液。該產品不含電解質，這種高濃度、高純度的甲酸水溶液可直接用作甲酸燃料電池的電解質。綜合研究表明，Bi-HTP 上的微孔具有捕獲二氧化碳的能力，而且開放的 Bi 位點上形成關鍵中間體 *OCHO 的吉布斯自由能較低，因而具有如此高的性能。

Fig 1. (a) Bi-HHTP中Bi離子的配位結構。(b) Bi-HHTP的一維“之”字形雙鏈。(c) Bi-HHTP的三維π-π堆疊結構，沿b軸方向有一維孔隙。(d) SEM圖像。(e) TEM圖像。(f) HADFF-TEM圖像。(g-i) EDX元素映射圖像。(j) Bi-HHTP和參比樣品的 Bi L₃邊XANES光譜。

Fig 2. Bi-HHTP的CO₂捕獲能力。(a) 在298 K下記錄的CO₂和N₂吸附等溫線。(c) 在298 K和1 bar條件下，相對濕度為0%（空心）和40%（實心）的15:85 CO₂/N₂（v/v）混合物的突破曲線。C_i和C₀分別為入口和出口處每種氣體的濃度。

Fig 3. Bi-HHTP在全固態反應池中用于eCO₂RR的電催化性能。(a) 在相對濕度為40%的條件下，分別在高純CO₂氣氛和低濃度CO₂（15 vol.%，CO₂:N₂ = 15:85，v/v）氣氛中的線性掃描伏安曲線。(b) 分別在高純CO₂氣氛和低濃度CO₂（15 vol.%，CO₂:N₂ = 15:85, v/v）氣氛中，不同電池電壓下相應的甲酸FEs和電流密度。(c) 2.7 V下長時間穩定性測試。

Fig 4. (a) Bi-HHTP的eCO₂RR的原位ATR-FTIR光譜。(b) 分別計算Bi單質、Bi₂CO₅和Bi-HHTP上eCO₂RR過程的吉布斯自由能變。

相關研究工作由中山大學Pei-Qin Liao課題組于2024年在線發表在《JACS》期刊上，Efficient Capture and Electroreduction of Dilute CO2 into Highly Pure and Concentrated Formic Acid Aqueous Solution，原文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c04841

轉自《石墨烯研究》公眾號



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