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       氮摻雜碳化鈦(MXene)薄膜在使用高濃度硫酸電解質時，由于贗電容的增強而表現出非凡的體積電容。然而，由于摻雜氮的MXene具有復雜的電極結構和電解質離子行為，其儲能機制尚不清楚。本文在原始MXene (Ti₃C₂O₂)的基礎上，通過引入金屬空位和摻雜氮原子構建了三種不同的MXene結構，即缺陷型MXene (Ti_2.9C₂O₂)、氮摻雜MXene (Ti₃C₂O_1.9N_0.1)和氮摻雜金屬空位MXene (Ti_2.9C₂O_1.9N_0.1)。然后，應用基于密度泛函理論(DFT)的計算結合有效篩選介質參考相互作用位點法(ESM-RISM)，揭示了電極/電解質界面區域的電化學行為。通過分析偽電容反應的電子結構、電雙層電容(EDLC)和平衡電位，可以明確結構變化對其性能的具體影響:金屬空位位可以減小帶電態下間隙層(外亥姆霍茲平面)的電位差，增加Ti的電子容量，這可以用來解釋實驗中觀察到的氮摻雜MXene的高贗電容、低電荷轉移電阻和高速率容量特性。
 
圖1. a)水熱法MXene氮摻雜示意圖。b-e)摻雜氮的MXene中的四個結構。
 
圖2. a) Ti₃C₂O₂與Ti_2.9CO_1.9N_0.1的表面結構比較。b) Ti₃C₂O₂、Ti_2.9C₂O₂、Ti₃C₂O_1.9N_0.1、Ti_2.9C₂O_1.9N_0.1的狀態圖密度。
 
圖3. Ti─O和Ti─N在不同配位環境下的晶體軌道漢密爾頓居群分析。
  圖4. 1.0 M H₂SO₄溶液在荷電狀態下溶解不同MXene電極的電雙層結構分析。
 
圖5。反應過程中電極的費米能級位移可以定義為質子化/去質子化的過電位和相應的量子力學分析。
 
      相關科研成果由西安交通大學電氣工程學院Zhenyu Wang 和西北工業大學化學化工學院Chenhui Yang等人于2023年發表在Small （DOI: 10.1002/smll.202307408）上。原文：Unraveling the Role of Metal Vacancy Sites and Doped Nitrogen in Enhancing Pseudocapacitance Performance of Defective MXene.
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202307408

轉自《石墨烯研究》公眾號

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