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華東師范大學Wei Xia、Haihong Wu和 Buxing Han課題組--通過磷增強質子供給促進電化學 CO2 還原反應中 C2 產物的形成

使用可再生能源的電化學二氧化碳還原反應（CO₂RR）生產有價值的多碳（C₂₊）產品是一種有前景的碳減排方法。在這項工作中，提出了一種利用磷（P）優異的質子傳輸和電子結構修飾能力來增強含氫中間體形成的新策略。為了實現這一目標，提出了一種原位電沉積方法來制備P摻雜Cu催化劑。研究發現電沉積電位顯著影響P-Cu催化劑的結構和催化性能。具體而言，在- 0.5 V vs. Ag/AgCl 下獲得的催化劑對 C₂₊ 產物表現出卓越的 CO₂RR 性能，在 H 型池中，催化劑在40.4 mA cm^-2^下實現了 ~ 80.2 % 的法拉第效率 (FE)。此外，該催化劑表現出至少12小時的穩定性。實驗和密度泛函理論（DFT）研究表明，P優異的質子傳輸能力可以顯著降低氫化過程的自由能，并且可以改善Cu與碳不成對電子的相互作用，從而實現優異的吸附Cu 的中間體能力和 C₂₊ 產品的高 FE。

Fig 1. (a) CuP-0.5 V 的制備過程和樣品示意圖。(b) SEM 圖像、(c) TEM 圖像和 (d) CuP-0.5 V 的 HR-TEM 圖像。吸附在 ( e) Cu(111) 和 (f) P 摻雜 Cu(111)。負電荷和正電荷分別用黃色和青色表示。(g) CuP 和 Cu 的 DOS 模式。

Fig 2. (a) XRD圖譜； (b) 放大的 XRD 圖案； (c) Cu LMM 的 XPS； (d) 在不同電位下電沉積樣品的 P 2p 的 XPS；(e) 銅箔、Cu-0.5 V、CuP-0.5 V、Cu₂O 和 CuO 的歸一化 Cu K 邊緣 XANES 光譜； (f) 在不同電位下電沉積樣品的相應 k³ 加權 FT-EXAFS 譜。

Fig 3. (a) CO₂ 飽和電解質中 Cu-0.5 V 和 CuP-0.5 V 以及 Ar 飽和電解質中 CuP-0.5 V 的 LSV； (b)不同電位下CuP-0.5 V上的FE和部分電流密度； (c) 在不同電位下電沉積 CuP-xV 的 FE 和部分電流密度； (d) 不同電位下電沉積 Cu-0.5 V 的 FE 和部分電流密度。 (e) Cu-0.5 V 和 CuP-0.5 V 的 EIS。(f) CuP-0.5 V 的 FE_C2 和電流密度穩定性。

Fig 4. (a) COOH*、(b) CHO*、(c) OCCHO* 在 P-Cu(111) 上的吸附模型。中間體沿反應坐標的結合自由能，遵循 (d) Cu (111) 和 (e) P 摻雜 Cu (111) 上形成 OCCO*、OCCOH* 和 OCCHO* 的三種途徑。 (f) 中間體沿反應坐標向 Cu (111) 和 P 摻雜 Cu (111) 上的 OCCHO* 結合的自由能，其中 * 表示催化劑表面上的活性位點。

相關研究工作由華東師范大學Wei Xia、Haihong Wu和 Buxing Han課題組于2023年聯合在線發表在《Chem. Eng. J.》期刊上，Boosting promote C₂products formation in electrochemical CO₂ reduction reaction via phosphorus-enhanced proton feeding，原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147735

轉自《石墨烯研究》公眾號



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