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西北工業大學材料學院、陜西省石墨烯新型炭材料及應用工程實驗室Xin Liu等--通過增強電荷轉移和熱點效應的柔性MXene氧化石墨烯纖維進行高效的多路無標記檢測

集成采樣和分析過程的傳感器是分析化學、環境保護和國家安全的關鍵。然而，實現可靠和靈敏地大規模快速篩選目標分析物仍然具有挑戰性。在此，我們通過油水界面的自組裝策略，在柔性Ti₃C₂Tx MXene/氧化石墨烯(MG)纖維上構建密集均勻的等離子體熱點，展示了一種魯棒的表面增強拉曼散射(SERS)傳感器。所制備的SERS底物具有超低的檢測限(LOD，1 × 10^-15 M， R6G)、出色的靈敏度(EF = 1.53 × 10¹²)和高穩定性(RSD = 9.47%，儲存60天以上)。SERS實驗和理論模擬表明，酸化Ti₃C₂Tx MXene進一步激發了體系的電荷轉移(CT)共振，而組裝的Ag納米結構產生了較大的電磁場增強。因此，光纖傳感器不僅實現了多路、強大的農藥殘留檢測(LOD為10^-11 M)，且誤差<7.3%，通過已建立的濃度依賴標準顏色條形碼，但也允許廣泛領域的識別目標分子，如亞甲基藍，結晶紫和尼可剎米。這項工作為開發多用途無標簽傳感器提供了新的見解，可用于快速多路分析真實樣品中的目標分子。

圖1. (a) MG-Ox纖維濕法紡絲和酸化法的示意圖。(b) MG和(c) MG-Ox纖維的SEM圖像，以及相應的XPS測量光譜(d)和高分辨率Cl s光譜(e)。(f) MG和MG-Ox纖維的UPS光譜。(g) 1 × 10^-5 M R6G分別在MG和MG-Ox纖維表面采集的拉曼信號。插圖(b):手工彎曲柔性MG纖維的數字圖像。

圖2.通過油水界面的自組裝在纖維表面構建等離子體熱點。(a) MG-Ox纖維表面自組裝AgNPs示意圖。(b) MG/AgNPs纖維的SEM圖像，及其相應的Ag組裝納米結構的高倍放大圖像(c)，(d)幾乎沒有AgNPs，分別用黃色和紅色矩形圈出。(e)和(f)是(b)對Ag和Ti元素的能譜圖。(g) MG/ AgNPs纖維的XRD譜圖。

圖3. (a-d)水相內被不同基團功能化的MG-Ox纖維底部的SEM圖像:(a) Br-， (b) TSC， (c) PVP， (d) CTAB， (e-h)分別為(a-d)中典型區域對應的高倍率圖像，用黃色矩形圈出。(i)帶有官能團的MXene和AgNPs的Zeta電位。(j) MG、MG/AgNPs-Br、MG/AgNPs-TSC、MG/AgNPs-PVP和MG/AgNPs-CTAB纖維基底表面R6G的SERS光譜。

圖4. (a)在MG/AgNP-PVP纖維上收集的1 × 10^-6 ~ 1 × 10^-15 M R6G分子的SERS光譜，(b)相應的10^-15 M R6G放大圖。(c) 5批MG/AgNPs-PVP纖維上R6G拉曼信號的穩定性。(d)纖維上200個隨機點采集的R6G在612 cm^-1處拉曼信號強度的RSD。(e) 612 cm^-1處拉曼信號強度隨MG/AgNPs-PVP纖維及其AgNPs-PVP膠體儲存時間的衰減。(f) MG纖維、單層AgNPs納米結構和MG/AgNPs- PVP纖維中R6G的SERS光譜。

圖5. (a) MG纖維上單層AgNPs納米結構的電場分布。(b) MXene的能帶結構。(c) MG/AgNPs-PVP纖維與R6G分子的CT過程示意圖。

圖6. MG/AgNPs-PVP纖維基板柔性的無標簽檢測。(a) 秋蘭姆、(b)噻苯達唑和(c)吡蚜酮分子在10^-7 ~ 10^-11 M范圍內的SERS檢測。(d)柔性MG/AgNPs-PVP纖維多路農藥檢測示意圖。混合農藥在(e)桃和(f)冬棗表面的SERS譜。(g)每種農藥的單獨條形碼和混合農藥的疊加條形碼。從(h)亞甲基藍、(i)結晶紫和(j)尼可剎米中收集的SERS光譜。

相關研究成果由西北工業大學材料學院、陜西省石墨烯新型炭材料及應用工程實驗室Xin Liu等人于2023年發表在Sensors and Actuators: B. Chemical (https://doi.org/10.1016/j.est.2021.103142)上。原文：Efficient multiplexed label-free detection by flexible MXene/graphene oxide fibers with enhanced charge transfer and hot spots effect。

轉自《石墨烯研究》公眾號



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