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     通過盡可能低的鉑 (Pt) 含量實現高催化性能是降低質子交換膜燃料電池 (PEMFC) 成本的關鍵。然而，降低 PEMFC 中的 Pt 負載量會導致氧的傳質阻力高，這是由于有限的可及活性位點引起的，并且由于長期運行中尺寸的大幅增長，會導致負載超細 Pt 納米催化劑的穩定性降低。在此，設計了新型 Pt-金屬/金屬-NC 氣凝膠催化劑，可顯著降低與氧相關的傳質阻力并具有長期耐用性。具有分層和互連孔隙的 Fe-NC 氣凝膠載體的定制使具有超低 Pt 負載（50±5μg Pt/cm²）的燃料電池具有低局部氧傳輸阻力（0.18 s/cm）. Fe-NC 氣凝膠中 Fe-N 位點的化學限制確保負載 Pt 在高達 1000℃的高溫合成過程和作為燃料電池催化劑的實際應用中的高穩定性。超低 Pt 燃料電池在 0.80 A/cm²時顯示出 8 mV 的低電壓損失，并且在 60, 000 次加速耐久性測試循環后電化學表面積保持不變。多級孔、氣凝膠和單原子的結合可以充分體現它們的結構優勢，擴展對先進燃料電池催化劑合成的理解。

 
Fig 1. 從 X 射線衍射圖 (XRD) 獲得的 Pt-金屬/金屬-N-C 的結構信息。 (a) 負載在金屬-N-C氣凝膠上的Pt基納米粒子的制備過程示意圖及相應的結構模型（黃球代表Pt原子，黑球代表碳原子，綠球代表金屬原子，藍球代表氮原子。). (b-e) 負載在金屬-N-C 氣凝膠上的 Pt 基納米粒子的 XRD 圖，(b) Pt Fe / Fe-N-C，(c) Pt Co / Co-N-C，(d) Pt Mn / Mn-N-C , 和 (e) 對于 Pt Ni / Ni-N-C, Pt 的負載重量百分比約為 10 wt. %，催化劑在H2下的熱處理溫度為1000℃。 (f-h) 載有不同 Pt 百分比的 Fe-N-C 氣凝膠的 Pt 基納米粒子的 XRD 圖，(f) 為 10 wt. % Pt, (g) for 15 wt. % Pt, (h) for 20 wt. %鉑。 (i-k) 不同 Pt 負載百分比樣品的 Pt (111) 的 XRD 圖及其通過 Rietveld 方法的解卷積峰，(i) 對于 10 wt. % Pt, (j) for 15 wt. % Pt, (k) for 20 wt. %鉑。

 
Fig 2. Pt-金屬/金屬-N-C 電催化劑的 TEM 和 SEM 圖像。 (a) 原子分辨率 HAADF-STEM 圖像呈現Pt-Fe、Pt-Co、Pt-Ni 和 Pt-Mn的有序金屬間結構，(b) 呈現金屬-N-C 氣凝膠中的金屬單原子并加載-Pt 基顆粒， (c) 金屬-N-C 氣凝膠的 SEM 圖像，顯示金屬-N-C 氣凝膠的孔隙和骨架。 (d-e) Ni-N-C，(f-g) Mn-N-C， (h-i) Fe-N-C的 HAADF-STEM 圖像和能量色散 X 射線 (EDX) 元素映射， (j) Pt金屬/金屬-N-C的表面積和孔徑分布曲線。

 
Fig 3. 通過X射線吸附測試（XAS）獲得的Pt Fe/Fe-N-C的結構信息。(a) Fe K-edge和(b) Pt L-edge的 X 射線吸收近邊光譜 (XANES)。(c) Fe和對比樣與(d) Pt 和對比樣的R空間中的擴展 X 射線吸收精細結構 (EXAFS)。

 
Fig 4. Pt Fe/Fe-N-C 電催化劑在旋轉環臺電極 (RRDE) 和膜電極組件 (MEA) 中的性能。以Pt Fe / Fe-N-C為陰極電催化劑和TKK Pt/C（50 wt. % Pt負載在Pt/ C中）為陽極電催化劑組裝的不同Pt負載百分比的單燃料電池在150 KPa下的極化曲線，陽極的 Pt 負載量為 0.10 mg/cm²，(a) H₂-O₂ 燃料電池曲線，(b) H₂-空氣燃料電池曲線。陰極負載 0.05 mg Pt/cm² Pt 的 H₂-空氣燃料電池的加速耐久性測試 (ADT) 結果，(c) 循環伏安曲線，和 (d) 不同循環下 ADT 前后的極化曲線。(e) Pt-金屬/金屬-N-C 電催化劑在 1600 rpm 和 25℃下在氧氣飽和的 0.10 mol/L HClO₄ 水溶液中測試的質量活性。(f) ADT 前后單個 H₂-空氣燃料電池中氧的傳質阻力。

 
Fig 5. 負載在碳基板上的鉑基納米粒子的耐久性計算結果。(a) Pt/C、Pt/Fe-N-C、Pt3Fe/Fe-N-C 和 Pt Fe/Fe-N-C 的結合能和 (b) 相應的優化結構。 (c-f) 從頭算分子動力學結果顯示在 300 K 下負載在碳基板上的兩個 Pt₁₃ 粒子的團聚，以及負載在 Fe-N-C 上的粒子的結果也顯示用于比較。
 
     相關研究工作由國防科技大學Junzong Feng課題組于2023年在線發表在《Adv. Mater》期刊上，原文：Single Atom and Hierarchical Pore Aerogel Confinement Strategy for Low-platinum Fuel CellSingle Atom and Hierarchical Pore Aerogel Confinement Strategy for Low-platinum Fuel Cell。

轉自《石墨烯研究》公眾號