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        緩慢的析氧反應（OER）和氧還原反應（ORR）動力學不可避免地阻礙了可充電鋅空氣電池的實際性能。因此，非常需要將過渡金屬基電催化劑的結構可設計性與陰離子調控相結合。在此，本研究精心設計了表面硫化改性的介孔疊層鈷基納米顆粒，并將其與N/S共摻雜石墨烯集成，構建了一種強大的OER/ORR雙功能電催化劑。具有豐富通道的介孔納米片的層狀堆積模式加速了氣液傳質，鈷基基體表面的部分硫化有效地提高了OER的固有活性。同時，N/S共摻雜石墨烯進一步強化了ORR活性位點，同時提供了穩定的導電骨架。正如預期的那樣，這種復合電催化劑具有相當大的雙功能活性和穩定性，在10 mA cm⁻²下的OER過電位為323 mV，并且具有很高的耐久性。當應用于鋅空氣電池時，可實現超過4000次循環的超長穩定性和150.1 mW cm⁻²的最大功率密度。這項工作為下一代金屬-空氣電池的快速動力學 OER/ORR 雙功能電催化劑的結構-組成協同設計提供了新的見解。

 
Fig 1. 與 N/S 共摻雜石墨烯 (Co₃O₄–S/NSG)集成的介孔層狀堆疊表面硫化鈷基納米顆粒作為鋅空氣電池的 OER/ORR 雙功能電催化劑的合成路線示意圖。

 
Fig 2. (a 和 b) 反應物比例為 7.5:10 的層狀堆疊前體納米顆粒在不同放大倍數下的 SEM 圖像，以及 (d) 相應的粒度分布（插圖：低倍放大圖像）。(c) Co₃O₄–S/NSG 復合材料在不同放大倍數下的 SEM 圖像。(e) TEM 和 (f) HRTEM（inest：FFT 模式）單個 Co₃O₄和 Co₃O₄–S 的圖像。(g) Co₃O₄–S/NSG的 HRTEM 圖像（inest：FFT 圖）。 (h) Co₃O₄ 與反應物比例 (5/6/7.5:10) 和 Co₃O₄–S/NSG 的 N₂ 吸附-脫附等溫線（插圖：BET SSA 數據）。(i) Co₃O₄–S/NSG 的 EDS 元素映射。

 
Fig 3. (a) XRD 圖，(b) (311) 峰區域的放大，以及 (c) Co3O4、Co3O4–S 和 Co3O4–S/NSG 的拉曼光譜。 (d) Co3O4–S/NSG 的 C、N、S 和 Co 元素的 EPMA 映射。

 
Fig 4. Co3O4–S/NSG 的高分辨率 (a) C 1s 和 N 1s XPS 光譜。 (b) Co3O4–S 和 Co3O4–S/NSG 的 S 2p XPS 光譜。 (c) Co 2p 和 (d) O 1s Co3O4、Co3O4–S 和 Co3O4–S/NSG 的 XPS 光譜。 (e) Co K 邊的標準化 XANES 光譜和 (f) Co3O4–S/NSG、CoO、Co3O4、CoS2 和 Co 箔的 k3 加權 EXAFS 光譜。 (g) R 空間的 Co K 邊 EXAFS 擬合曲線和 (h) Co 箔、CoS2、Co3O4 和 Co3O4–S/NSG 的 k3 加權 EXAFS 信號的小波變換。
      
Fig 5. 由各種 (a) 反應物比例 (5/6/7.5:10) 和 (b) 硫化溶液 (0.5/1/1.5/2 M Na2S) 制備的 Co3O4–S 的 OER 極化曲線（插圖：電流密度下過電勢的比較10 和 100 mA cm^–2）。 (c) 具有不同 NSG 含量的 Co3O4–S/NSG 的 ORR 極化曲線。 (d) OER 極化曲線（插圖：電流密度為 10 和 100 mA cm^-2 時的過電勢比較）和 (e) Co3O4、Co3O4-S、Co3O4-S/NSG 和 Ir/C 的相應 Tafel 斜率。 (f) Co3O4、Co3O4–S 和 Co3O4–S/NSG 的 C_dl。 (g) Co3O4–S/NSG 和 Pt/C+Ir/C 的雙功能極化曲線，(h) 相應的 Tafel 斜率和 (i) 1.553 V 時的計時電流響應（插圖：測試前后極化曲線的比較）。

 
Fig 6. (a) EIS 和 (b) 基于 Co3O4、Co3O4–S 和 Co3O4–S/NSG 的 ZAB 的 DRT 結果。 (c) Co3O4–S/NSG 和 Pt/C+Ir/C ZAB 在 10.0 mA cm⁻² 下的充電/放電極化曲線和放電功率密度以及 (d) 恒電流放電曲線。 (e,f) Co3O4–S/NSG 和 Pt/C+Ir/C ZAB 在 10 mA cm⁻² 下的平均充電/放電電壓和間隙以及 (g) 循環曲線。
 
       相關研究工作由海南大學Haoxiong Nan課題組于2023年在線發表于《Journal of Energy Chemistry》期刊上，原文：Lamellar-stacked cobalt-based nanopiles integrated with nitrogen/sulfur co-doped graphene as a bifunctional electrocatalyst for ultralong-term zinc–air batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號