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南京大學先進微結構研究中心Shaochun Tang等--MXene封裝Fe3Se4/FeSe異質界面促進LiPS轉化和抑制穿梭效應工程

開發具有高化學吸附性能的催化劑促進多硫化鋰(LiPS)的轉化是鋰硫(Li-S)電池商業化應用的關鍵。在這里，通過原位生長和硒化Fe-MOFs，我們制備了一種由Fe₃Se₄/FeSe異質結包裹在二維(2D) MXene納米片中的新型催化劑。MXene骨架有效捕獲多硫化物，Fe₃Se₄/FeSe異質結發揮催化作用，它們的強協同作用實現了lip的“捕獲-吸附-催化”。一個Li-S電池與Fe₃Se₄/FeSe@MXene-PP隔膜提供了高比容量(1104.2 mAh g-1在0.2 C)和杰出的速率容量(758.8 mAh g^-1在4 C)。即使硫負載高達5.8?mg cm^-2, Li-S電池具有高比容量?862.6 mAh g^-1在0.2 C和循環穩定性(92.3%保留后120循環)。通過密度函數理論(DFT)計算和原位拉曼分析，討論了性能改善的相關機制。Fe₃Se₄/FeSe的界面工程提高了費米能級的態密度，降低了Li₂S分解的活化能，內部電場的建立加速了電荷轉移。本研究為改進鋰-硫電池的高性能催化劑設計提供了一種有效的方法。

圖1 Fe₃Se₄的合成過程示意圖/FeSe@MXene。

圖2. (a) XRD譜圖，(b) Fe₃Se₄/FeSe@MXene和MXene的拉曼光譜，(c-d) Fe 2p和Se 3d的高分辨率XPS光譜。(e-f)通過DFT計算Fe₃Se₄/FeSe@MXene和Fe₃Se₄/FeSe模型的態密度和對應的d帶中心。

圖3 (a) MXene的TEM圖，(b) TEM圖，(c) HRTEM圖，(d) SAED模式和(e) Fe3Se4/FeSe@MXene的EDS元素圖。(f)數字照片和(g) Fe3Se4/FeSe@MXene的橫斷面SEM圖像。(i)三種樣品的N₂吸附/解吸等溫線。

圖4. (a) UV-Vis吸附光譜。(b-c) Fe 2p, Se 3d和(d) Fe₃Se₄/FeSe@MXene-Li₂S₆和Fe₃Se₄/FeSe@MXene的Ti 2p的高分辨率XPS光譜。(e)穿梭電流曲線。(f) Li₂S₆對稱細胞在2 mV s^-1掃描速率下的CV曲線。(g-i)恒電位放電曲線。

圖5 (a) Fe₃Se₄和(b) FeSe結構的靜電勢和功函數分布。(c)放大Fe₃Se₄/FeSe@MXene在Fe₃Se₄(-112)和FeSe(101)界面的差分電荷。(d) Fe₃Se₄/FeSe@MXene上硫物質吸收的優化配置。(e)硫的吸附能和(f) S₈在MXene、Fe₃Se₄/FeSe和Fe₃Se₄/FeSe@MXene上還原為Li₂S的相對自由能。

圖6。(a) CV曲線。(b) 0.1 mV s^-1下的CV曲線比較。(c) Tafel斜率。(d)在不同電流密度下的速率能力。(e)在第一次掃描期間0.2 C下的GCD譜圖。(f, g) 0.5℃和2c長期循環壽命的比較。(h) Fe₃Se₄/FeSe@MXene-PP的比容量。

圖7。(a) NiCo₂O₄/rGO//Fe₃-M/G超級電容器的不對稱組裝示意圖;(b)掃描速率為20 mV s⁻¹時，不同電位窗口的CV曲線;(c)不同電流密度的GCD曲線;(d) ASC的Ragone圖;(e)電流密度為20 mA cm⁻²時的循環穩定性和庫侖效率。

圖7 (a-d)放電和充電過程中，Fe₃Se₄/FeSe@MXene-PP在0.5 C下的原位拉曼光譜和拉曼輪廓圖。

相關科研成果由南京大學先進微結構研究中心Shaochun Tang等人于2022年發表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.141139)上。原文：Interface Engineering of Fe₃Se₄/FeSe Heterostructures Encapsulated in MXene for Boosting LiPS Conversion and Inhibiting Shuttle Effect。

轉自《石墨烯研究》公眾號



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