超大氧化石墨烯(ULGO)在許多高性能的石墨烯應(yīng)用中有著很高的需求。然而，現(xiàn)有的方法通常依賴(lài)于對(duì)環(huán)境不友好的系統(tǒng)，能源密集型的過(guò)程，或耗時(shí)的步驟來(lái)增加尺寸，在尺寸和制備效率方面留下了很大的改進(jìn)空間。文章通過(guò)將石墨膨脹和隨后的氧化集成到一個(gè)定制的濕化罐中，實(shí)現(xiàn)了直接從石墨制備ULGO的快速制備方法。這種一鍋法縮短了總膨脹氧化時(shí)間，比之前報(bào)道的最有效的方法縮短了三分之一的時(shí)間，并實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的109.7 μm(平均)大尺寸。機(jī)理研究表明，均勻膨脹是確保大尺寸的關(guān)鍵，在此基礎(chǔ)上適當(dāng)延長(zhǎng)膨脹時(shí)間，制備更大的ULGO(最大可達(dá)120.1 μm)。此外，ULGO組裝的薄膜的楊氏模量(20.1 GPa)優(yōu)于大多數(shù)報(bào)告的，抗拉強(qiáng)度(229.3 MPa)比最佳報(bào)告的高出26.0%。這種一鍋膨脹氧化的新方法將ULGO的尺寸和制備效率提高到一個(gè)新的水平，有望促進(jìn)高性能石墨烯宏觀結(jié)構(gòu)的構(gòu)建及其在許多高端領(lǐng)域的應(yīng)用。
圖1. 一鍋法制備ULGO。(a)前驅(qū)體石墨顆粒和所得粉末產(chǎn)品的照片。(b)膨脹氧化過(guò)程及其產(chǎn)物。
圖2. ULGO的形態(tài)和化學(xué)組成。ULGO的(a)SEM圖像、(b) AFM圖像和(c) HRTEM圖像；(d) ULGO薄板橫向尺寸和層數(shù)分布直方圖。(e) ULGO的TGA和DSC剖面。ULGO的(f) FT-IR光譜、(g) XPS C1s光譜和(h) UV-Vis光譜(插圖:0.1 mg / mL的ULGO水分散體呈現(xiàn)典型的淡黃色)；(i) ULGO的拉曼光譜。
圖3. 一鍋法膨脹氧化的優(yōu)點(diǎn)。(a)用石墨薄片作為前驅(qū)體制備ULGO的不同方法的膨脹時(shí)間與氧化時(shí)間的關(guān)系。(b)不同方法的ULGO橫向尺寸、產(chǎn)率和制備時(shí)間的比較。
圖4. BEG的特征。(a, b, c) BEG的SEM圖像、吸附動(dòng)力學(xué)曲線和吸附等溫曲線。(d)石墨和BEG的XRD譜圖。(e)石墨薄片和BEG的橫向尺寸分布直方圖和SEM圖像。(f和g)石墨和BEG的拉曼光譜和XPS C 1s光譜。
圖5. (a) BEG
x和相應(yīng)GO樣本的SEM圖像和橫向尺寸分布直方圖。(b)通過(guò)調(diào)節(jié)添加過(guò)硫酸鹽的時(shí)間來(lái)改變BEG和相應(yīng)GO樣品的橫向尺寸。(c)石墨一鍋膨脹氧化法制備ULGO的示意圖。
圖6. ULGO分散體的LC性能和ULGO薄膜的力學(xué)性能。(a、b)不同濃度SGO分散體的POM圖和SGO氣凝膠的SEM圖。(c和d)不同濃度的ULGO分散體的POM圖像和ULGO氣凝膠的SEM圖像。(e) ULGO薄膜和(f) SGO薄膜的截面SEM圖像。(g)拉伸加載斷裂后的ULGO薄膜。(h) ULGO薄膜和SGO薄膜的應(yīng)變-應(yīng)力曲線。(i)本文的工作和其他文獻(xiàn)中的楊氏模量與拉伸強(qiáng)度的關(guān)系。
相關(guān)研究成果由信息功能材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、中科院超導(dǎo)電子學(xué)卓越創(chuàng)新中心、中國(guó)科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所Penglei Zhang等人于2022年發(fā)表在Carbon (https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.02.001)上。原文：A one-pot strategy for highly efficient preparation of ultra-large graphene oxide。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
