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蘇州大學JianMei Lu和JingHui He等--超小Pt納米粒子@Ti3C2Tx MXene電催化劑的構建及高效穩(wěn)定的氯霉素電化學加氫脫氯

鹵代抗生素，特別是氯霉素(CAP)，在人類和家禽治療細菌感染中被濫用，導致耐抗生素細菌和基因造成的環(huán)境風險不斷上升。因此，溫和高效的電化學氫脫氯(EHDC)降解釋放CAP引起了人們的廣泛關注。鉑族金屬在EHDC中是不可替代的，但成本高、資源稀缺，需要采取減小顆粒尺寸的策略來提高原子利用效率。在這里，超小鉑納米粒子@Ti₃C₂T_x MXene (Pt@MXene)電催化劑是通過一種通用和簡單的方法構建的。由于電子轉移和原子H*的協(xié)同作用，1% Pt@MXene在90分鐘內幾乎完全降低了CAP(98.7%)， 25次循環(huán)試驗后仍保持了令人印象深刻的去除效率(86.5%)。值得注意的是，單位金屬質量(k/比)貢獻的速率常數(k)為1% Pt@MXene，是商用Pt/C的75倍。通過對中間產物的分析，推導出了兩種可能的降解途徑。此外，1% Pt@MXene可以延伸到實際去除住院患者尿液中高含量的CAP。這為MXene上貴金屬電催化劑的合理設計及其在加氫脫氯中的應用奠定了基礎。

圖 1. (a) Pt@MXene復合材料的制備工藝示意圖;(b) Ti₃AlC₂ MAX的掃描電鏡(SEM)圖像;(c)多層Ti₃C₂T_x MXene的SEM圖像;(d) Ti₃C₂T_x MXene的透射電鏡(TEM)圖像;(e) 1% Pt@MXene的高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡圖像;(f) 1% Pt@MXene的TEM圖像， (g) 1%的高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像Pt@MXene (h) 1% Pt@MXene的HAADF STEM圖像及其對應的能量色散x射線光譜(EDS)映射圖像(i) C;Ti (j);(k) Pt原子。

圖2 (a) MAX和MXene的XRD譜圖;(b) MXene的紅外光譜;(c) Pt@MXene樣品的XRD譜圖。(d) MXene和1% Pt@MXene的拉曼光譜;Pt@MXene樣品中(e) Ti2p和(f) Pt 4f的XPS光譜。

圖 3. (a)外加電位對CAP降解的影響;(b) CAP在不同工作電極上的降解;(c)溫度對CAP降解的影響;(d)初始pH對CAP降解的影響。

圖4。 (a)過電位，(b) MXene、Pt/C和1% Pt@MXene的電流密度與掃描速率的關系圖。

圖5。不同t-BuOH濃度下CAP在(a) 1% Pt@MXene、(b) Pt/C、(C) MXene上的降解;(d)樣品的DMPO自旋俘獲ESR光譜。

圖6。1% Pt@MXene上CAP電化學加氫脫氯反應路徑圖。

圖7 (a) Pt/C和1% Pt@MXene對CAP降解的可重復使用性;(b)在1% Pt@MXene和Pt/C條件下，25次穩(wěn)定性試驗循環(huán)的總浸出量。

圖8。(a)不同濃度的CAP在1% Pt@MXene上的降解，(b) TOC的演化和CAP在合成尿介質中的降解，圖中:電還原前和電還原后的合成尿。

相關科研成果由蘇州大學Jian-Mei Lu和Jing-Hui He等于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134415)上。原文：Construction of ultra-small Pt nanoparticles @Ti₃C₂T_x MXene electrocatalyst for efficient and stable electrochemical hydrodechlorination of chloramphenicol。

轉自《石墨烯研究》公眾號



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