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海南大學(xué)Xinlong Tian, Peilin Deng和Jing Li等--探討了Ru-O-C鍵的析氫活性和耐久性

探索高效、穩(wěn)定、低成本的析氫催化劑是電化學(xué)劈裂水的實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。Ru基催化劑在HER中具有巨大的應(yīng)用潛力，但由于現(xiàn)階段性能和耐久性不足，阻礙了其廣泛應(yīng)用。此外，了解和揭示釕基催化劑的活性增強(qiáng)機(jī)理仍然是非常具有吸引力和挑戰(zhàn)性的。在此，我們利用氧化石墨烯(GO)的富氧官能團(tuán)吸附Ru物種，并通過退火原位生成還原氧化石墨烯負(fù)載的Ru納米顆粒(NPs)催化劑(Ru/rGO-700)。Ru/rGO-700在堿性電解質(zhì)10 mA cm⁻²的過電壓低26 mV。同時(shí)，載體和錨定的Ru NPs之間的Ru- o鍵引起的強(qiáng)相互作用使催化劑具有理想的穩(wěn)定性，因此在5萬次耐久性測試循環(huán)后，催化劑的活性幾乎沒有衰減。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，陰離子氧的引入導(dǎo)致Ru NPs的缺電子特性，削弱了Ru-H的親和能力，加速或促進(jìn)了Ru-H的解離和解氫。此外，集成晶體軌道哈密頓布居(ICOHP)證實(shí)了電子空穴的引入削弱了Ru原子間的反鍵相互作用，從而大大提高了催化劑的穩(wěn)定性

圖1 (a)催化劑合成示意圖。(b) Ru/rGO-700的透射電鏡圖像，(c, c1, c2) Ru/rGO-700的高分辨率透射電鏡圖像，(c1)為(c)的局部放大，標(biāo)記了晶格間距，(c2)為對應(yīng)的快速前沿變換(FFT)圖像。(d) Ru/rGO-700的EDS結(jié)果。(e)元素映射結(jié)果。(f)不同退火溫度下Ru/rGO的X射線衍射(XRD)譜圖。(g) Ru/rGO-700和rGO的拉曼光譜。

圖2 Ru/rGO-700的(a) Ru 3p和(b) O 1s的高分辨率XPS光譜;(c) Ru k邊XANES光譜。(d)對EXAFS譜的k3加權(quán)χ(k)函數(shù)進(jìn)行傅里葉變換;(e)對Ru箔、Ru/rGO-700和RuO2樣品的k3加權(quán)EXAFS信號進(jìn)行小波變換。

圖3 Ru/rGO-700、Pt/C和Ru/C在1.0M KOH溶液中的HER性能。(a)極化曲線。(b)塔費(fèi)爾斜坡。(c, d) C_dl和EIS。(e) 50,000個(gè)電位循環(huán)前后催化劑的極化曲線，(f) 10 mA cm^-2下過電位增長的比較。

圖4 (a) Ru塊體的COHP圖。 (b) Ru塊體的ICOHP值。(c) Ru₅₇/GO的原子結(jié)構(gòu)。(d) Ru₅₇/GO的電荷密度差。 (e) Ru₅₇/GO的最佳氫吸附構(gòu)型及其對應(yīng)的ΔGH*。(f)計(jì)算出Ru(002)、Ru₅₇和Ru₅₇/GO的ΔGH*。(g) Ru₅₇/GO上Volmer-Tafel路線的能量圖。

相關(guān)科研成果由海南大學(xué)Xinlong Tian, Peilin Deng和Jing Li等于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134421)上。原文：Bridge the activity and durability of Ruthenium for hydrogen evolution reaction with the Ru-O-C link。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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