鉀 (K) 被認(rèn)為是可充電K電池最合適的負(fù)極材料，因?yàn)樗哂懈呃碚撊萘浚?86 mAh g
-1）和低氧化還原電位（-2.93 V vs SHE）。然而，循環(huán)過程中K的不均勻電沉積通常會導(dǎo)致枝晶生長，從而導(dǎo)致庫侖效率低下并影響電池安全性。在這里，我們開發(fā)了一種通過簡單的界面控制來穩(wěn)定K金屬的策略。當(dāng)K金屬箔與液相多硫化鉀（PPS）接觸時，可以通過自發(fā)化學(xué)反應(yīng)可控地設(shè)計導(dǎo)電鈍化層；這引導(dǎo)了包含K
2S化合物的電子和離子導(dǎo)電固體電解質(zhì)中間相層的形成，從而實(shí)現(xiàn)了無枝晶形態(tài)的致密K鍍層。與裸K金屬陽極相比，PPS處理的K金屬陽極在實(shí)際限制下使用TiS
2陰極在對稱半電池和全電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。
圖 1. (a)KF和(b)K
2S的投影狀態(tài)密度(PDoS)圖。(c 和 e)KF和(d 和 f)K
2S結(jié)構(gòu)內(nèi)的離子擴(kuò)散路徑和相應(yīng)的K位點(diǎn)。基于鍵價能量景觀計算的 (g)KF和(h) K
2S中K
+離子遷移的能量分布。
圖 2.循環(huán)期間在PPS處理的K金屬陽極上形成的整個SEI層中各種感興趣ToF-SIMS，對應(yīng)于 (a)化學(xué)成分（K、C、O、S 和 F）的 3D 視圖。在電流密度和容量負(fù)載為1mA cm
-2和1 mAh cm
-2下循環(huán)的電鍍（b和c）裸電極和（d和e）PPS 處理的K金屬陽極的俯視圖和橫截面SEM 圖像。(f)在電流密度為1 mA cm
−2的循環(huán)過程中，K在裸露和PPS處理的K金屬表面上電化學(xué)沉積的操作光學(xué)顯微鏡獲得的快照（藍(lán)色圓圈顯示 PPS 處理的 K 金屬中的發(fā)絲枝晶）和 3 mAh cm
-2 的容量負(fù)載。
圖 3.對稱電池在不同容量和電流密度下對K金屬陽極進(jìn)行/未進(jìn)行PPS處理的恒電流循環(huán)測試：(a)1mAh cm
-2和1 mA cm
-2 和 (b) 4 mAhcm
-2 和 4 mA cm
－2。 在容量負(fù)載為 4 mAh cm
−2 和電流密度為4 mA cm
−2的情況下，具有(c)裸露和(d)PPS處理的K金屬陽極的對稱電池的交流阻抗譜超過30次循環(huán)。
圖 4.(a)裸露和(b)PPS處理的K金屬陽極表面附近的初始濃度和電場。收斂狀態(tài)下（c）裸露和（d）PPS處理的K金屬陽極表面附近的濃度和電場。陽極表面的形態(tài)演變與K在電沉積過程中（e）裸 K 和（f）PPS 處理 K 表面電沉積的可能性。電沉積期間（g）裸K和（h）PPS處理的K金屬陽極表面法拉第電流密度沿y軸的分布。
圖 5.(a)TiS
2 的原位XRD等高線圖和相應(yīng)的第一次循環(huán)的恒電流放電-充電曲線。(b) K
xTiS
2 的凸包形成能量作為x的函數(shù)以及基于DFT計算的預(yù)測K插入電壓。具有/未經(jīng)過PPS處理的TiS
2陰極和K金屬陽極的全電池在各種面積容量和電流密度下的循環(huán)穩(wěn)定性：（c）1 mAh cm
-2 和 2 mA cm
-2，（d）2 mAh cm
-2 和 4 mA cm
-2和（e）在 1 mAh cm
-2 容量負(fù)載下全電池的倍率能力。
相關(guān)科研成果由全南大學(xué)Jaekook Kim等人于2021年發(fā)表在ACS Energy Letters（https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02354）上。原文：Stable Solid Electrolyte Interphase for Long-Life Potassium Metal Batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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