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      Li₂MnO₃因其高放電容量而成為鋰離子電池的一種很有前途的正極候選材料； 然而，其在循環過程中的反應機理尚未得到充分解釋。在操作硬X射線光電子能譜測量中觀察Mn和O 結合能的變化使我們能夠確定Li₂MnO₃的電荷補償機制。在第一次充電期間，O1s峰在早期分裂，低價O的濃度隨著循環發生可逆變化，表明形成了本質上參與氧化還原反應的低價O 物種。O 1s峰分裂行為，表明Li₂MnO₃中O的價數，得到了O3到O1結構轉變的計算結果的支持。這與我們之前研究的結果一致，其中我們基于原位表面X射線衍射分析、X 射線光電子能譜和第一性原理形成能計算證實了這種O3到O1的轉變。
 
  圖 1. (a) LASGTP基板上Li₂MnO₃陰極的橫截面STEM圖像和 (b-f)EDS映射結果。
 
  
圖 2. (a) 充放電曲線和 (b) 充放電容量的循環依賴性以及全固態電池的庫侖效率。 電流密度為 0.933 μA cm^-2，對應于0.2 C倍率。 在（a）和（b）中使用了不同的電池單元。
 
  圖 3. 在第一次充電期間，Li₂MnO₃中O 1s主峰和 Li 1s 峰從原始狀態的結合能偏移 (ΔBE)，作為電池電壓的函數。  ΔV_Cell定義為電池電壓相對于原始值的變化，2.8 V vs Li/Li+。
 
   
圖 4. O 1s 和 Mn 3s核心級操作數HAXPES譜的摘要。校準基于529.8 eV的晶格O的主峰。
 
  
圖 5. LASGTP 基板上 Li₂MnO₃陰極在（a）第一次充電、（b）第一次放電、（c）第五次充電和（d）第五次放電期間的 Mn 3s操作HAXPES光譜。 校準基于529.8 eV的晶格O的主峰。
 
  圖 6. LASGTP 基板上 Li₂MnO₃ 陰極在（a）第一次充電、（b）第一次放電、（c）第五次充電和（d）第五次放電期間的 O 1s 操作 HAXPES 光譜和擬合曲線。校準基于529.8 eV的晶格 O 的主峰。
 
  圖 7. 在（a）第一次充電、（b）第一次放電、（c）第五次充電和（d）第五次放電期間，LASGTP 襯底上 Li₂MnO₃ 陰極的峰值位置的偏移。 校準基于529.8 eV的晶格O峰。通過使用鋁的費米能級作為參考進行測量。 圖中的值是測量數據，經過校正以將晶格 O 峰定位在 529.8 eV。
 
      相關科研成果由東京工業大學Ryoji Kanno等人于2021年發表在Journal of the American Chemical Society（https://doi.org/10.1021/jacs.1c09087）上。原文：Reaction Mechanism of Li₂MnO₃ Electrodes in an All-Solid-State Thin-Film Battery Analyzed by Operando Hard X-ray Photoelectron Spectroscopy。
 
轉自《石墨烯研究》公眾號