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亞琛工業(yè)大學(xué)Anastasia Svetlova和Dmitry Kireev課題組--電解質(zhì)柵控石墨烯場效應(yīng)晶體管漏電流的來源

石墨烯場效應(yīng)晶體管廣泛用于生物傳感器的開發(fā)。然而，關(guān)于其功能細(xì)節(jié)的某些基本問題尚未完全理解。這些問題之一是電解質(zhì)門控配置中存在柵/漏電流。在這里，我們報告了我們對化學(xué)氣相沉積 (CVD) 生長的石墨烯的觀察結(jié)果和這種現(xiàn)象的原因。我們觀察到晶體管的柵極電流出現(xiàn)在暴露于電解質(zhì)的石墨烯表面。在場效應(yīng)測量中，當(dāng)石墨烯通道被空穴摻雜時，柵極電流是電容性的，而當(dāng)它被電子摻雜時，法拉第電流是電容性的。我們證明法拉第電流歸因于溶解在水溶液中的氧氣的減少，并且它們的大小隨著每次測量而增加。我們使用循環(huán)伏安法和氧化還原探針Fc(MeOH)₂來表征導(dǎo)致這種活化的石墨烯結(jié)構(gòu)的變化。總的來說，我們的結(jié)果表明，通過晶體管表面的催化氧還原過程，其對平面外非均相電子轉(zhuǎn)移的電活性增加。

圖 1. (A) GFET 陣列和一個晶體管的示意圖，一個晶體管的 W-寬度和 L-長度。 (B) 液控 FET 配置、S-源極饋線、D-漏極饋線和 G-柵電極的示意圖。 (C) 三電極電化學(xué)配置的示意圖，WE-工作電極、CE-對電極和RE-參考電極。

圖 2.(A)100 mM KCl中的初始I_ds-V_g表征。 (B)在初始掃描期間增加的相應(yīng)柵極電流。(C) 具有不同柵電極的 I_ds-V_g。V_g-施加的柵極電壓。(D)用來自同一晶體管的不同柵極電極記錄的柵極電流。圖(A-E)共享一個顏色圖例：藍(lán)線-Ag/AgCl 顆粒柵、黃線-Pt 線柵和紅線-Ag/AgCl Dri-Ref 柵。括號中的數(shù)字表示該晶體管（尺寸20×20μm²）的測量序列號。(E)來自(D)的V_CNP歸一化柵極電流。(F)柵極-電解質(zhì)和晶體管-電解質(zhì)界面的示意圖。EDL-雙電層（致密層的位置用虛線表示）。V_set-設(shè)置電位V_g和V_effect-達(dá)到表面電位。(G)電解質(zhì)門控晶體管的電子電路和離子電路的等效方案。X-a 源漏坐標(biāo)。在源漏電子電路中，晶體管表現(xiàn)為一系列電阻。在離子電路“柵電極晶體管表面”中，兩個固液界面被描述為法拉第電荷轉(zhuǎn)移電阻(RF)和電容器(C)的組合。對于具有導(dǎo)電離子強(qiáng)度(IS)的電解質(zhì)，溶液中的歐姆降 (R_solution) 通常被忽略。

圖 3. (A)表征途徑。(B)I-t記錄晶體管。左軸，紫色-漏極電流。右軸，綠色-門電流。Q-總電荷通過柵極。(C)I-t前后電壓掃描期間的V_CNP歸一化柵極電流。(D) 600μM Fc(MeOH)₂ 中第一次和第二次背景扣除CV記錄。掃描速率為10 mV/s。

圖 4. (A) 柵極電流增加對總通過電荷 Q 的依賴性。直線擬合的斜率：對于未受 Fc(MeOH)₂（黑色標(biāo)記，r²= 0.9）和3.1±0.4nA/uS對于被痕量 Fc(MeOH)₂污染的晶體管（紅色標(biāo)記，r²= 0.9）。(B)電化學(xué)活性面積的增加，EASA。GA-幾何面積。

圖 5.(A)Ids-Vg 表征在常規(guī)100mM KCl和缺氧100 mM KCl中掃描。(B)在缺氧電解質(zhì)中測量的柵極電流的時間進(jìn)程。晶體管尺寸為40×5μm²。 (C)V_g= V_CNP+ 0.25 V在常規(guī)和缺氧電解質(zhì)中的柵極電流大小。插入：在常規(guī)電解質(zhì)值中，與柵極電流相關(guān)的幅度減小，r²= 0.6。 (D)在常規(guī)和缺氧的10 mM磷酸鹽緩沖液 pH 7.4 中氧等離子體破壞的晶體管，離子強(qiáng)度為 154 mM 緩沖液。 (E) 相應(yīng)的柵極電流。晶體管尺寸為20×20μm²。 (F) 柵極電流起源的提議方案。

圖 6. (A) 柵極電流增加機(jī)制示意圖。淺紫色顯示石墨烯基面，深紫色和紅色顯示缺陷區(qū)域。k_d, k_’d-缺陷區(qū)域的異相電子交換速率常數(shù)和石墨烯基面的k_b-異相電子交換速率常數(shù)。（B，D）石墨烯和缺陷在（B）和（D）I-t偏置之前和之后的拉曼光譜。(C, E)晶體管的石墨烯光譜（綠色）和缺陷光譜（紅色）的加權(quán)因子在（C）之前和之后（E）I-t 偏置的表面圖。比例尺為3μm。晶體管的尺寸為 20 × 20μm²。

相關(guān)科研成果由亞琛工業(yè)大學(xué)Anastasia Svetlova和Dmitry Kireev等人于2021年發(fā)表在ACS Applied Electronic Materials（https://doi.org/10.1021/acsaelm.1c00854）上。原文：Origins of Leakage Currents on Electrolyte-Gated Graphene Field-Effect Transistors。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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