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中南大學Xinghua Chang和青島大學Xingyun Li--界面共價鍵合賦予Ti3C2-Sb2S3復合材料高儲鈉性能

硫化銻因其作為鈉離子電池(SIBs)陽極的卓越理論性能而備受關注。但其結構穩(wěn)定性差，反應動力學緩慢。構建共價化學鏈將硫化銻固定在二維導電材料上是克服這一挑戰(zhàn)的有效策略。通過Ti-O-Sb和S-Ti的共價鍵合，將單分散的Sb₂S₃均勻固定在Ti₃C₂T_x MXene表面，制備了Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料。Ti₃C₂T_x MXene既可作為電荷存儲貢獻者，又可作為柔性導電緩沖，以保持電極的結構完整性。系統(tǒng)分析表明，高效界面化學連接的構建可以橋接Sb₂S₃納米粒子與Ti₃C₂T_x MXene之間的物理間隙，從而提高界面電荷轉移效率。此外，界面共價鍵還可以有效地限制Sb₂S₃納米顆粒及其相應的還原產(chǎn)物在Ti₃C₂T_x MXene表面的形成。得益于其獨特的結構，Ti₃C₂-Sb₂S₃陽極在0.2 a g^-1循環(huán)300次后，可提供475 mAh g^-1的高可逆容量，甚至在1.0 a g^-1循環(huán)500次后仍保持410 mAh g^-1。這一策略有望為SIBs的界面化學連接的合理設計提供更多的線索。

圖1 Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料制備示意圖

圖2。低聚Ti₃C₂T_xMXene的SEM (a,b)和TEM (c)圖像。Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料的SEM (d,e)和TEM (f,g)圖像。h) Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料的HRTEM圖像和i)含有重疊、Ti、C、Sb和S (i1 i5)元素映射圖像的HADDF圖像。

圖3 (a) Ti₃C₂T_x MXene、Sb₂S₃粒子和Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料的XRD譜圖和(b)拉曼光譜。(c,d)不同區(qū)域的拉曼光譜比較。(e)不同樣品的TG曲線和f) FT-IR譜圖。

圖4。(a) Sb 3d, (b) S2p, (c,d) c 1s, (e,f) Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料和Ti₃C₂T_x MXene的高分辨率XPS譜圖

圖5。Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料在SIBs中的電化學性能(a) CV測量在0.1 mV s^-¹在0.01-2.5V。(b) 0.1 A g^-1恒電流充放電曲線(c) 0.2 A g^-¹的短期循環(huán)性能和庫侖效率。(d)速率循環(huán)性能和(e)不同電流密度恒流充放電曲線。(f) 長期循環(huán)性能和1.0 A g^-¹的庫侖效率。

圖6。(a)低聚Ti₃C₂T_x MXene, (b) Sb₂S₃粒子，(c) Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料在不同掃描速率下的CV曲線。(d)峰值電流與掃描速率平方根的關系。(e)計算擴散系數(shù)。(f)對數(shù)陰極峰值電流與對數(shù)掃描速率的關系。(g) Ti₃C₂-Sb₂S₃復合材料的電容和擴散貢獻。(h)不同掃描速率下電容容量的歸一化貢獻率。

圖7 (a)循環(huán)前和b)循環(huán)200次后，電流密度為0.2 a g^-¹。c) R_s和d) R_ct的EIS擬合值。

相關科研成果由中南大學Xinghua Chang和青島大學Xingyun Li等人于2021年發(fā)表在Small (DOI: 10.1002/smll.202104293)上。原文：Interfacial Covalent Bonding Endowing Ti₃C₂-Sb₂S₃ Composites High Sodium Storage Performance。

轉自《石墨烯研究》公眾號



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