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北京大學化學與分子工程學院，北京分子科學國家研究中心Danping Sun等--石墨烯: 高性能鋰離子電池充電調節的一種有前途的候選材料

人們對高能量密度和優異倍率性能電池的需求日益增長，推動了可充電鋰離子電池(LIBs)的發展。電荷轉移動力學和極化理論是LIBs中電荷調節的基本原理，電子和離子的快速轉移對電化學反應過程至關重要。石墨烯作為高性能LIBs中電荷調節的有前途的候選材料，因其優異的載流子遷移率、大比表面積和結構可調性等特點而受到廣泛的研究。綜述了石墨烯的結構設計和界面修飾以調節LIBs中電荷傳輸的最新研究進展。此外，還詳細闡明了石墨烯的結構與其在LiBS中的專用應用之間的結構-性能關系。以石墨烯為典型例子探索電荷調節機制，將勾勒出進一步了解和改進碳基納米材料的方法，為下一代電化學儲能裝置打下基礎。

圖1. 修飾石墨烯通過缺陷工程在LIBS中的電荷調節作用。

圖2. LiFePO₄電極中動力學過程示意圖。

圖3. 石墨烯的設計和改性方案示意圖。

圖4. (a)大尺寸石墨烯和(b)小尺寸石墨烯對電子輸運和LIBs中鋰離子的影響。

圖5.原始石墨烯和三種典型的石墨烯修飾方案，通過引入缺陷，用于促進LIBs中的電荷傳輸。(a)完美結構石墨烯基體示意圖。(b)在石墨烯晶格中引入缺陷和孔隙，加速電解質的滲透和Li⁺的擴散。(c)氧化功能化石墨烯產生活性材料與氧化石墨烯(或還原氧化石墨烯)之間緊密接觸的錨定點，以實現電子和離子的高效轉移。(d)在石墨烯晶格中摻雜雜原子(N, S, B, P)來調整石墨烯的局部電子結構，以實現電子快速轉移。

圖6. (a)制備LFP/C-rGO雜化物的示意圖。LFP, LFP/C, LFP/C-rGO復合材料和LFP/C-rGO雜化物的(b)容量保持率、庫侖效率和(c)速率性能的比較。(d)采用同步圖形化方案制備 ZnFe₂O₄-RGO雜化物的圖示。ZnFe₂O₄、ZnFe₂O₄-RGO1和ZnFe₂O₄-RGO的(e)循環穩定性和(f)倍率容量。

圖7. (a)石墨烯晶格中N和B結合條件的結構原理圖，用品紅點環標出。(b)N-摻雜和(c)B-摻雜石墨烯電極在不同電流速率下的恒電流充放電曲線。(d) N-摻雜和(e) B-摻雜石墨烯電極在0.5~25 A·g^-1的電流密度下的倍率能力和循環性能。

圖8. 不同維度的石墨烯基宏觀結構示意圖。(a)和(b)為石墨烯基一維宏觀形式。 (c)-(e)為石墨烯基二維宏觀形式。(f)-(h)為石墨烯基三維宏觀形式。

圖9. (a)NHGM制備示意圖。(b)不同面力負荷下NHGM電極的循環性能。(c) NHGM電極與其它報道的硅基和碳/硫混合電極相比，容量隨循環次數的變化。

圖10. 石墨烯基復合材料結構模型。膠囊化的：石墨烯包裹單一活性物質顆粒。混合的: 在電極制備過程中，單獨合成和機械混合石墨烯與活性材料。包裹的: 活性物質顆粒被多個石墨烯片包裹。錨定的: 這是石墨烯復合材料最常見的結構，其中電活性納米粒子錨定到石墨烯表面。類三明治模型: 以石墨烯為模板制備活性材料/石墨烯三明治結構。分層模型: 活性材料納米粒子與石墨烯片交替形成復合層結構。

圖11. (a)由于接觸不良和弱附著力，集流器與電極材料之間的界面存在界面電阻的示意圖。(b)石墨烯改進集流器與電極材料之間有效電子轉移示意圖。(c) 3D互連多孔氮摻雜石墨烯泡沫作為柔性可充電LIB集流器的結構和電化學特性示意圖。(d)石墨烯Al箔涂層用作用等離子體-增強化學氣相沉積作為LFP陰極的集流器，和(e)使用輥壓和浸涂工藝的微圖案鋁箔為NCA陰極的N-摻雜和F-摻雜石墨烯界面層。

圖12. (a)石墨烯與其他導電劑的競爭與合作。(b)含石墨烯導電劑的LFP電極的形態和電化學表征。 (c)采用Super-P和石墨烯復合導電劑的Nb₂O₅電極。和(d)含有乙炔黑和石墨烯復合導電劑的尖晶石LiMn₂O₄電極。

相關研究成果由北京大學化學與分子工程學院，北京分子科學國家研究中心Danping Sun等人于2021年發表在Nano Research(https://doi.org/10.1007/s12274-021-3405-0)上。原文：Graphene: A promising candidate for charge regulation in high-performance lithium-ion batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號



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