高級(jí)吸附劑具有高吸收能力、低維護(hù)要求和易于使用等優(yōu)點(diǎn)，是從電子廢棄物和礦物中回收貴金屬最有前途的方法之一。在氧化石墨烯(GO)和冷凍誘導(dǎo)組裝方法的幫助下，采用水熱反應(yīng)器成功制備了一種新型吸附劑MXGA。MXGA和純MXene氣凝膠(MXA)對(duì)Au(III)表現(xiàn)出很高的選擇性(MXGA的Kd = 2.61 10
6;MXA的Kd = 3.23 10
5; MXGA的Kd = 2.03 10
5;MXA中Kd = 1.76 10
8)。此外，MXGA (1063.8 mg/g)和MXA (1851.8 mg/g)對(duì)Au(III)的捕獲能力較高。研究了Ag (I)的吸附機(jī)理，提出了含氧官能團(tuán)的表面絡(luò)合作用，提出了MXGA的吸附-氧化還原過(guò)程和靜電吸引對(duì)Au(III)的吸附。通過(guò)氧化還原捕獲過(guò)程，MXA對(duì)Au(III)的捕獲效率在1 min內(nèi)達(dá)到99.9%。在MXA和MXGA上捕獲的Au(III)和Ag(I)被快速捕獲，吸附劑重復(fù)使用5次以上，捕獲能力沒(méi)有明顯下降。值得注意的是，與室溫下的捕獲能力相比，MXGA結(jié)構(gòu)在低至0℃的溫度下也能保持優(yōu)越的捕獲和富集能力。這種獨(dú)特的性質(zhì)賦予了3D MXene混合體系結(jié)構(gòu)從礦石和電子垃圾中捕獲金銀的潛力，為貴金屬再生綠色平臺(tái)的開(kāi)發(fā)提供了一種新的方法
圖1 冷凍干燥法獲得MXGA示意圖。
圖2 (a, a’) GA、(b, b’) MXGA和(c, c’) MXA在不同放大率下的SEM圖像 (d)在蒲公英花籽上冷凍干燥產(chǎn)生的MXGA照片。(e) MXA、MXGA和GA在水溶液中的照片。(f)所獲得的MXGA的元素映射。
圖3 (a)氧化石墨烯和 (b) MXene的TEM圖像(插圖:氧化石墨烯和MXene懸浮液的廷德?tīng)栃?yīng))。(c) MXA、MXGA和GA的XRD譜圖。(d) MXGA體塊材料的N
2吸附-脫附等溫線。(e-i) MXGA對(duì)Ti 2p、C 1s、O 1s和F 1s元素的XPS測(cè)量和光譜。
圖4 (a, c) GA、MXA、MXGA和 (b, d) 混合離子在不同類型酸介質(zhì) (HCl和HNO
3體系)中的捕獲百分比
圖5 (a-c) MXA、17 MXGA和GA對(duì)Au(III)的pH、離子強(qiáng)度和時(shí)間依賴性的影響。(d-f) 對(duì)Au(III)的吸附動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了擬一級(jí)、擬二級(jí)和粒子內(nèi)擴(kuò)散模型的線性擬合。(g-i) Ag(I)三種動(dòng)力學(xué)模型的線性圖。
圖6 (a) MXA、MXGA和GA的Ce與qe曲線，根據(jù)(b) Langmuir， (c) Freundlich和(d) Temkin對(duì)Au(III)的等溫線擬合曲線。(e)平衡濃度對(duì)MXA和MXGA吸附Ag(I)的影響。Ag(I)俘獲三個(gè)等溫線的擬合結(jié)果為:(f) Langmuir， (g) Freundlich和(h) Temkin等溫線模型。
圖7 (a b) Au吸附MXA和MXGA的SEM圖像。(c) Au俘獲后MXA、MXGA、GA的XRD譜圖(III)。(d) Au(III)俘獲后MXA和MXGA的XPS譜圖。(e h) MXGA中Ti 2p、C 1s、O 1s和Au 4f的XPS譜。(i) Au(III)溶液(300mg /L, 10ml) MXGA捕獲前后的數(shù)碼照片。(J) MXGA-Au的SEM圖和Au、Ti、f的EDS圖。(k) TiO2納米粒子、GO納米片、經(jīng)PDDA處理的MXene氣凝膠和MXene氣凝膠的捕獲能力。(l)經(jīng)HF處理的玻璃微珠捕獲Au(III)溶液前后的照片。
圖8 (a) Ag(I)捕獲后MXA、MXGA和GA的XRD譜圖。(b) Ag(I)俘獲后MXA和MXGA的XPS譜圖。(c d)捕獲后MXA和MXGA的Ag三維XPS譜圖。(e)三維MXGA雜化捕獲Au(III)和Ag(I)的機(jī)理說(shuō)明。
相關(guān)科研成果由西北農(nóng)林科技大學(xué)Shanshan Tong等人于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal（https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132493）上。原文：3D MXene hybrid architectures for the cold-resistant, rapid and selective capture of precious metals from electronic waste and mineral。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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