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四川大學(xué)和德克薩斯大學(xué)Zegao Wang和Jiarui He課題組--1T'-MoTe2量子點(diǎn)@3D石墨烯在無梭Li-S電池中的出色催化作用

開發(fā)具有高電導(dǎo)率和快速動(dòng)力學(xué)的鋰硫電池硫電極以及有效抑制多硫化鋰的穿梭效應(yīng)仍然具有挑戰(zhàn)性。為了解決這些問題，本文通過密度泛函理論計(jì)算對(duì)具有不同相（2H、1T和1T'）的極MoTe₂進(jìn)行了深入研究，表明1T'-MoTe₂在費(fèi)米能級(jí)附近顯示出集中態(tài)密度（DOS）并具有高電導(dǎo)率。通過優(yōu)化合成，制備了1T'-MoTe₂ 量子點(diǎn)裝飾的三維石墨烯（MTQ@3DG）來克服這些問題，并在Li-S電池中實(shí)現(xiàn)了卓越的性能。由于1T'-MoTe2量子點(diǎn)的化學(xué)吸附和高催化作用，MTQ@3DG/S在0.2 C下表現(xiàn)出 1310.1 mAh g^-1的高度可逆放電容量，在600次循環(huán)中每個(gè)循環(huán)的容量衰減率為0.026%。吸附計(jì)算表明，Li₂S₂轉(zhuǎn)化為 Li₂S是限速步驟，其中石墨烯的吉布斯自由能為1.07eV，1T'-MoTe₂的吉布斯自由能為0.97eV，揭示了 1T'-MoTe₂的重要性。此外，原位拉曼光譜研究證明了在循環(huán)過程中抑制了MTQ@3DG/S電池中LiPSs的穿梭效應(yīng)。

圖 1. (a) MTQ@3DG/S的合成策略方案。 (b) MTQ@3DG的TEM圖像。 (c) 相應(yīng)的 HAADF-STEM 圖像。 (d) HRTEM 圖像。 (e-i) MTQ@3DG的HAADF-STEM 和EDX 元素映射圖像。 MTQ@3DG和石墨烯的XRD圖（j）和拉曼光譜（k）。 (l) 1T'-MoTe₂的層狀結(jié)構(gòu)和費(fèi)米能級(jí)附近的集中DOS

圖 2. (a) MTQ@3DG 和石墨烯對(duì)稱電池在8 mV s⁻¹時(shí)的CV曲線。 (b)不同掃描速率下 MTQ@3DG對(duì)稱電池的CV曲線。 Li₂S₈溶液在（c）MTQ@3DG。（d）石墨烯基底上的恒電位放電曲線。

圖 3. (a) MTQ@3DG/S、MTG/S和石墨烯/S正極在0.2 C下的循環(huán)性能。 (b)不同電極的倍率性能。 (c) MTQ@3DG/S在高面積硫負(fù)載下的循環(huán)性能。 (d) MTQ@3DG/S陰極的電壓分布。 (e) MTQ@3DG/S在1 C下的長期循環(huán)壽命。 (f) MTQ@3DG/S陰極在0.1 C時(shí)在軟包電池中的循環(huán)性能。 (g) MTQ@3DG/S軟包電池照明一個(gè)LED的照片。

圖 4. (a)石墨烯和 (b) 1T'-MoTe₂單層上中間物質(zhì)的優(yōu)化吸附構(gòu)象。 (c) Li₂S_n 和 1T'-MoTe₂單層或石墨烯之間的吸附能比較。 Li₂S_n的能量分布 (d) 石墨烯和 (e) 1T'-MoTe₂單層反應(yīng)；潛在限制步驟以紅色標(biāo)記。

圖 5. (a) 石墨烯/S和 (b) MTQ@3DG/S電極在放電過程中的原位時(shí)間分辨微拉曼測(cè)量。

相關(guān)科研成果由四川大學(xué)和德克薩斯大學(xué)Zegao Wang和Jiarui He等人于2021發(fā)表在ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.1c03011）上。原文：Outstanding Catalytic Effects of 1T′-MoTe2 Quantum Dots@3D Graphene in Shuttle-Free Li–S Batteries。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)



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