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太原理工大學化學化工學院Erdong Jing課題組--高性能鋰硫電池用VN/氮摻雜石墨烯納米復合材料的雙向氧化還原催化

鋰硫(Li-S)電池因其高容量和高能量密度被認為是下一代儲能系統的候選電池之一。然而，可溶性多硫化鋰的穿梭行為和氧化還原過程中動力學的遲緩阻礙了電池的持久運行。本文采用簡單的煅燒方法在摻氮石墨烯(VN/NG)復合材料上制備了VN納米顆粒，對隔膜進行改性，不僅可以用化學方法捕獲多硫化物，而且可以催化多硫化物與不溶性Li₂S在充放電過程中的轉化反應。通過計算的活化能(E_a)驗證了VN/NG的催化效果，在氧化還原的兩個方向上，VN/NG的活化能都小于NG。由于VN/NG的協同吸附催化作用，采用VN/NG改性隔膜的電池具有優異的倍率性能(在5C 時為791 mAh g^-1)和循環穩定性(3百次循環后為863 mAh g^-1，在1C時每循環的低衰減率為0.068%)。這項工作為高性能鋰硫電池雙功能催化劑提供了一種簡單的制備策略和基本認識。

圖1. VN/NG復合材料的結構分析和形態表征。(a）X射線衍射圖；（b）V 2p高分辨率XPS光譜和（c）N 1s的高分辨率XPS光譜； (d）掃描電鏡(SEM)圖像；(e）透射電鏡(TEM)圖像;(f，g）高分辨率TEM圖像；(h）HAADF-STEM圖像以及相應的C、V、N和O元素映射圖像

圖2. NG和VN/NG對多種多硫化物參與反應的電催化性能。(a）掃描速率為1 mV s^-1時，電壓范圍為-1.0~1.0 V的Li₂S₆對稱電池的循環伏安曲線；（b）電壓為2.05 V時的恒電位放電曲線；(c）在2.4V電壓下的恒電位電荷分布；(d）在1.7~2.8V電壓范圍內，掃描速率為0.1mV s^-1時，帶有NG/PP和VN/NG/PP隔膜的電池的循環伏安曲線；(e，f）從圖2（d）和插圖中獲得的線性掃描伏安曲線是相應的塔菲爾曲線圖

圖3. （a）VN/NG/PP和（b）NG/PP隔膜在不同電壓下的電池Arrhenius圖；(c）不同電壓下的活化能和相應的電壓分布；插圖是催化效果的說明

圖4. 在NG（001）和VN（200）表面上吸附構型的（a） Li₂S₄分子的側視圖和Li₂S分子的俯視圖；(b） VN和NG表面Li₂S分解的能壘分布；(c） VN和NG上Li₂S₄到Li₂S可逆反應的能量分布

圖5. 不同隔膜電池的電化學性能。(a）在0.5C時，使用不同隔膜的電池的循環性能比較；在0.2到5C的電流速率下，使用VN/NG/PP和NG/PP隔膜的電池的(b）速率性能和（c）電勢差；(d）與其他催化劑進行本研究和之前報告的速率性能比較；在(e）1C時和（f）2C時 VN/NG/PP電池的循環性能與NG/PP電池進行了比較

圖6. （a）VN/NG/PP和（b）NG/PP隔膜在掃描速率為0.1至0.5 mV s^-1時的電池循環CV曲線；CV圖的峰值電流（I_p）與對于VN/NG/PP和NG/PP在(c) 第一個(R1: S₈→ Li₂S_x)和(d)第二個(R2: Li₂S_x→Li₂S₂/Li₂S) 的陰極還原過程以及(e) 陽極氧化過程（O1: Li₂S₂/Li₂S →Li₂S_x）的掃描速率平方根（V^0.5）的曲線圖；（f）對于R1、R2和O1的I_p/v^0.5值

相關研究成果由太原理工大學化學化工學院Erdong Jing課題組于2021年發表在Journal of Energy Chemistry (https://doi.org/10.1016/j.jechem.2021.05.015)上。原文：Dual redox catalysis of VN/nitrogen-doped graphene nanocomposites for high-performance lithium-sulfur batteries。

轉自《石墨烯雜志》公眾號



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