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大連理工大學張鳳祥課題組——石墨烯誘導氮摻雜多孔碳嵌入Fe-Nx活性位促進鋰硫電池中多硫化物的動力學轉化

隨著世界化石能源消耗的持續增長與能源日漸枯竭，產生了一系列的環境問題。因此，研發廉價、高效的能量轉換及儲存體系成為目前研究的熱點。鋰硫電池以其高理論能量密度和以及正極活性物質單質硫具有廉價易得、儲量豐富、環境友好等優勢成為新型二次電池的有力競爭者。但是，鋰硫電池中可溶多硫化物的穿梭效應降低了電池的使用壽命。針對這一問題，我們利用石墨烯的模板效應，制備了嵌入Fe-Nx活性位的二維網格狀氮摻雜多孔碳，并以其修飾隔膜抑制多硫化物的擴散。氮摻雜可以有效的吸附固定多硫化物；而Fe-Nx可以催化促進多硫化物的氧化還原反應；石墨烯誘導產生的二維網絡狀的結構優勢使得材料可以暴露出更多的吸附以及催化活性位點；與此同時，石墨烯的存在也顯著提升了材料的導電性能。這些結構與性質的協同作用使得所制備材料修飾的隔膜應用于鋰硫電池展現出了優異的電化學性質，1.2 mg cm^-2的面載硫量下0.2 C倍率初始放電比容量高達1268 mAh g^-1，經過100圈充放電循環后比容量依然保持在1028 mAh g^-1，容量保持率高達81%，平均庫倫效率在98%左右，具有較高的比容量以及良好的循環穩定。

Fig 1. 具有Fe-N_x活性位的二維網格狀氮摻雜多孔碳的制備過程。

Fig 2. 不同放大倍數下的SEM圖像: (a,b) Fe₃C@C，(c,d) Fe₃C/Fe-N_x@NPCN和(e,f) NPC。

Fig 3. (a) Fe₃C/Fe-N_x@NPCN的TEM圖像。(b) Fe₃C納米粒子的高倍HRTEM圖像（插圖：Fe₃C的晶格圖像）。(c) Fe₃C/Fe-N_x@NPCN的STEM圖像以及(d) C，(e) N和(f) Fe的相應元素映射。

Fig 4. (a) 具有相同電極Fe₃C@C，Fe₃C/Fe-N_x@NPCN和NPC的對稱電池在3 mV s^-1下含有0.2 M Li₂S₈的電解質中的CV曲線。 (b) Fe₃C/Fe-N_x@NPCN對稱電池在3 mV s^-1時的多循環CV曲線。 (c)Fe₃C/Fe-N_x@NPCN對稱電池在不同掃描速率下的CV曲線。 (d) Fe₃C@C，Fe₃C/Fe-N_x@NPCN和NPC對稱電池的電化學阻抗譜。

Fig 5. SEM圖像： (a) Fe₃C/Fe-N_x@NPCN-PP的正視圖。(b) Fe₃C/Fe-N_x@NPCN-PP的橫截面圖。

Fig 6. (a,b) Fe₃C/Fe-N_x@NPCN-PP，Fe₃C@C-PP，NPC-PP和PP電池在0.2 C和0.5 C的電流密度下的循環性能。 (c) 在1 C的高電流密度下，不同硫含量(1.2和1.9 mg cm^-2)的Fe₃C/Fe-N_x@NPCN-PP電池的長期循環性能。

相關研究成果于2019年由大連理工大學張鳳祥課題組，發表在ACS Applied Materials & Interfaces (2019, 11, 31860−31868; https://doi.org/10.1021/acsami.9b08962 )上。原文：Nitrogen-Doped Porous Carbon Networks with Active Fe−N_x Sites to Enhance Catalytic Conversion of Polysulfides in Lithium−Sulfur Batteries



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