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       界面電荷轉移對石墨烯基電子器件的性能起著至關重要的作用。然而，單獨控制石墨烯/SiO₂體系中的電荷轉移過程仍然具有挑戰性。在此，我們通過記錄在原位加熱條件下，由于部分去除界面的冰狀水層而引起的表面電勢變化，研究了被截留的界面冰狀水層對石墨烯與SiO₂/Si襯底之間電荷轉移的影響。掃描開爾文探針顯微鏡表面電勢圖譜顯示，隨著電子密度從石墨烯轉移到冰狀水層，石墨烯被冰狀水層的電子修飾，導致石墨烯空穴摻雜，石墨烯場效應晶體管電輸運測量也證實了這一點。此外，密度泛函計算也為深入了解類冰水層對石墨烯的電子貢獻和電荷轉移機制提供了依據。這項研究將提高我們處理石墨烯電子特性的能力，使其應用更為廣泛，如濕度傳感。 
 
Fig. 1 在石墨烯和SiO₂/Si基板之間的界面冰狀水層。(a)界面水層形成示意圖。(b)和(c)常溫條件下沉積在SiO₂/Si基板上的石墨烯薄片的AFM圖。(d) b和c中分別以紅虛線標示的高度線輪廓。
 
 
Fig. 2 研究界面冰狀水層對石墨烯形貌和表面電位的影響。(a-d) SiO2/Si襯底上石墨烯的原位AFM高度圖像，記錄為室溫至100℃。80℃時TC-SKPM記錄的表面電位的(e)放大AFM高度圖和(f)相應的地表電位空間圖。分別沿著e和f中標記的黃色虛線和紅色虛線測量的(g)高度線輪廓線和(h) VCPD線輪廓線。
 
 
Fig. 3 不同溫度下石墨烯場效應晶體管輸運測量。(a)制備的石墨烯場效應晶體管器件的光學圖像。(b)單層和雙層石墨烯的拉曼表征。(c-e)源極-漏極電流(I)作為在不同溫度下測量的SiO₂/Si襯底、懸浮單層石墨烯器件負載單層石墨烯和雙層石墨烯的背柵電壓的函數。
 
 
Fig. 4 DFT研究了界面冰狀水層對石墨烯能帶結構的影響。(a)單層石墨烯與SiO₂基板直接接觸的模型體系(1L_0WL)；(b)和(c)單層石墨烯通過單個冰狀水層(1L_1WL)和雙層冰狀水層(1L_2WL)與SiO₂襯底解耦；(d)雙層石墨烯通過單個冰狀水層(2L_1WL)與SiO₂襯底解耦。(e-h)分別為1L_0WL、1L_1WL、1L_0WL和2L_1WL體系的能帶結構。
 
 
Fig. 5 O:H-O鍵協同弛豫。(a) O:H-O鍵中的共價鍵電勢V_C，H鍵電勢V_H和鍵對與非鍵對V_OO之間的排斥電勢。(b)過量的負電荷增加了O非鍵對對質子的吸引力，縮短O:H鍵：而O:H鍵由于V_OO而延長。
 
      相關研究成果于2019年由山東大學化學與化工學院Mingdong Dong課題組，發表在Nanoscale (DOI: 10.1039/c9nr05832j)上。原文:Interfacial icelike water local doping of graphene