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北京理工大學材料科學與工程學院Chuan He課題組--鋰離子電池高能材料爆燃法快速制備包覆Si納米顆粒的石墨烯納米薄片

將硅顆粒封裝在導電層中，已被證明是在循環過程中保持高容量硅的有效途徑。在這里，通過硅-聚四氟乙烯(PTFE)高能材料的核-殼結構設計，本文展示了一種大型自上而下的方法，以微米大小的PTFE和Si粒子作為低成本的初始材料，直接獲得包覆Si納米顆粒的石墨烯納米薄片(GrSiNPs)。在爆燃過程中，PTFE與Si之間放熱反應產生的高溫高壓導致Si核碎裂成納米顆粒，在此過程中，Si納米顆粒與石墨烯納米薄片形成了相應的涂層。在400 mA g⁻¹的電流密度下重復循環6個月，在800次循環后，GrSiNPs表現出1613 mAh g⁻¹的高比容量，平均庫侖效率為101±2%。本研究為高性能鋰離子電池用核殼結構石墨烯-Si納米復合材料的大規模生產提供了一條有前景的途徑。

Fig. 1. 石墨烯納米片封裝Si納米顆粒的制備工藝。a，i-ii：PTFE-MPs在乙醇溶液中分散成納米厚度的PTFE-NPs；iii-iv：PTFE-NPs包覆SiMPs形成PTFE-Si EMs；b，通過PTFE和Si之間的放熱反應直接生產GrSiNPs，自由絞合GNs和氣態SiF₄。

Figure 2. a，對于PTFE-Si EMs的單個顆粒中F和Si的元素分布的能量色散X射線光譜(EDS)映射。b，GrSiNPs的高分辨率TEM圖。c，單個GrSiNPs的高分辨率TEM圖。d，在GrSiNPs的石墨烯外殼上觀察到的單層、雙層和多層石墨烯。e，HAADF-STEM圖像以及單個GrSiNP的元素分析。f，f-i和f-ii中石墨烯殼的TEM圖分別對應于sph-GrSiNPs和irreg-GrSiNPs。

Fig. 3. 反應物和產物的表征。a，PTFE-Si高能材料和SiMPs的拉曼光譜。b，GrSiNPs的拉曼光譜。GrSiNPs中c，高分辨率c 1s譜和d，高分辨率Si 2p譜。e，反應過程示意圖。

Fig. 4. a，i：GrSiNP恒電流循環800次的放電容量；ii：36次循環后GrSiNPs的TEM圖；iii：291次循環后GrSiNPs的TEM圖；iv：在iii中觀察到的葉狀納米結構的TEM圖。b，GrSiNPs電極在電位窗口0.01-3.00V，速率為0.1 mVs^-1，前三次循環的CV曲線；c，不同電流密度下的GrSiNPs經過800次循環后的倍率性能。

相關研究成果于2019年由北京理工大學材料科學與工程學院Chuan He課題組，發表在Nano Energy (https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104028)上。原文：Ultrafast synthesis of graphene nanosheets encapsulated Si nanoparticles via deflagration of energetic materials for lithium-ion batteries 。



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